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反应分子动力学模拟揭示CL-20共晶热分解全景式反应机理
学位论文
: 中国科学院大学, 2020
作者:
任春醒
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提交时间:2021/09/07
反应分子动力学reaxff Md,Cl-20共晶,Cl-20主客体含能材料,热分解反应机理,组分间相互作用
离子液体/低共熔溶剂中甲壳素制备及功能化研究
学位论文
: 中国科学院大学, 2019
作者:
冯咪
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浏览/下载:25/0
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提交时间:2020/06/17
从废弃虾蟹壳提取的甲壳素,可用于医药、农业及纺织等领域,实现废弃资源回收,有利于可持续发展。然而,传统甲壳素及其功能化产品的制备工艺,需要大量酸碱溶液及有机溶剂,流程长,水耗大,污染大,已逐渐被淘汰。离子液体具有极低的蒸汽压、良好的热稳定性、可设计的结构及丰富的氢键网络等特点,为甲壳素制备及功能化提供了新选择。目前离子液体中甲壳素的制备及功能化研究尚少,且存在成本高、水耗大及离子液体难循环等问题。此外,尚无有关直接从虾蟹壳制备甲壳素功能化产物的报道。基于以上研究背景,本论文以虾壳为原料,开展基于离子液体/低共熔溶剂中的甲壳素、以及甲壳素/zn复合物、o-酰化甲壳素等功能化甲壳素制备的基础研究,为废弃虾壳的直接转化提供了新思路,主要研究内容及创新性研究成果如下:(1)无机盐水溶液-咪唑离子液体体系中甲壳素的制备。在此体系中,无机盐水溶液通过离子交换去除碳酸钙,离子液体1-丁基-3-甲基咪唑氯盐([Bmim]Cl)通过氢键作用去除蛋白质及引入的杂质镍,从而制得甲壳素。考察了无机盐种类、实验温度对除钙的影响,以及实验温度、料液比对除蛋白及杂质镍的影响。结果表明,虾壳粉依次与niso4水溶液(20 Wt%)、[Bmim]Cl在130 °c反应24 H,可得到纯度为98.8 Wt%的甲壳素。由此可见,离子交换可以去除虾壳中碳酸钙,同时负载金属盐,为甲壳素/金属复合物制备提供新思路。(2)磷酸酯类离子液体-无机盐水溶液体系中甲壳素/zn复合物的制备。首先利用磷酸酯类离子液体去除虾壳中蛋白质,随后利用zn(Oac)2·2h2o水溶液去除碳酸钙同时负载锌,得到甲壳素/zn复合物。考察了磷酸酯类离子液体种类、实验温度、料液比、实验时间对除蛋白的影响,以及zn(Oac)2·2h2o水溶液浓度、实验时间、温度对除钙及负载锌的影响,初步评价了离子液体循环使用性能、甲壳素/zn复合物对pet醇解的催化性能。实验结果表明,在130 °c条件下,虾壳粉依次与1-乙基-3-甲基咪唑磷酸甲酯([Emim][Dmp])、zn(Oac)2·2h2o水溶液(20 Wt%)反应24 H,得到纯度为99.1 Wt%,锌含量为13.4 Wt%的甲壳素/zn复合物
所用[Emim][Dmp]循环使用五次时,仍保持原有除蛋白质能力
所得甲壳素/zn复合物,甲壳素构型为α,锌离子为znCo3/zn(Oh)2,其对pet醇解表现出良好的催化性能。由此可见,不同离子液对虾壳中蛋白质、甲壳素优先溶解能力不同。(3)金属低共熔溶剂水溶液中甲壳素/zn复合物的制备。基于以上研究思路,设计合成金属低共熔溶剂尿素/zn(Oac)2·2h2o(u-zn),其水溶液同时具备除钙、除蛋白及负载金属功能,实现了从虾壳一步制备甲壳素/zn复合物的目的。考察了u-zn水溶液浓度、料液比、实验时间及温度对产物纯度及锌负载量的影响,测试了甲壳素/zn复合物的抗菌效果,探究了u-zn水溶液与虾壳中各组分相互作用,揭示了碳酸钙去除、锌负载及蛋白质去除的机理。实验结果表明,虾壳粉与u-zn(30 Wt%)在130 °c反应24 H,可得纯度为97.2 Wt%、锌含量为34.7 Wt%的甲壳素/zn复合物,其对革兰氏阴性菌及阳性菌具有良好的抑制作用。甲壳素/zn复合物中甲壳素构型保持为α,其聚合度高于甲壳素标样,锌离子以碱式碳酸锌(zn5(Co3)2(Oh)6)的形式存在。机理研究证实,配位能力较高的锌离子与虾壳中钙离子交换,原位形成碳酸锌,然后水解为碱式碳酸锌,释放co2
虾壳中蛋白质分子被包裹于水溶液中的u-zn簇内,溶解于其中,从而去除。由此可见,u-zn水溶液的离子交换能力及聚集作用,是甲壳素/zn复合物形成的主要原因。(4)酸性低共熔溶剂中酰化甲壳素的制备。延续多功能低共熔溶剂设计的理念,设计合成11种氯化胆碱-有机酸低共熔溶剂,同时具备除钙、除蛋白、及酰化的能力,实现从虾壳一步制备酰化甲壳素的目的。考察了低共熔溶剂种类、实验温度、实验时间、料液比及水含量对酰化甲壳素纯度及酰化度的影响,评价了酸性低共熔溶剂的循环性能,测试了酰化甲壳素的抗菌及抗肿瘤效果,探究了低共熔溶剂与虾壳各组分的相互作用,明确了虾壳中碳酸钙去除、蛋白质去除及甲壳素酰化的机理。实验结果表明,虾壳粉与氯化胆碱/dl-苹果酸(1:2,chcl 1/dl-mal 2)在150 °c条件下反应3 H,得到了纯度为98.6 wt%,酰化度为0.46的o-苹果酸酰化甲壳素,其对革兰氏阳性菌及神经胶质瘤c6细胞系表现出一定抑制效果。结构分析确定,所得产物确实为o-酰化甲壳素,且其相对分子质量折合计算后高于甲壳素标样。机理研究证实,在此体系中,虾壳中碳酸钙与酸性低共熔溶剂游离出的h+反应,形成水溶性有机酸盐,同时释放co2,形成绵密气泡
虾壳中一部分蛋白质在酸性条件下降解为可溶于水的氨基酸,另一部分蛋白质与低共熔溶剂形成氢键作用,溶解于其中,转变为水溶性蛋白
甲壳素结构被低共熔溶剂撑开,反应活性提高,在h+催化下与低共熔溶剂反应,从而生成酰化甲壳素。由此可见,所用低共熔溶剂的酸度、氢键形成能力是o-酰化甲壳素生成的主要原因。
Ce,Zr共掺杂提高VO-WO/TiO催化剂脱硝性能及抗K中毒能力
期刊论文
催化学报, 2019, 卷号: 第1期, 页码: 95-104
作者:
曹俊
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姚小江
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杨复沫
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陈丽
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傅敏
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提交时间:2019/02/25
V2O5-WO3/TiO2-CeO2-ZrO2催化剂
共掺杂
钾中毒
氨-选择性催化还原
反应机理
氯化胆碱-尿素中三元合金膜的制备及耐腐蚀性表征
期刊论文
2019, 期号: 10, 页码: 10178
作者:
杜婵[1]
;
陈必清[1]
;
高利霞[1]
;
熊彤彤[1]
;
朱云娜[1]
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浏览/下载:3/0
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提交时间:2019/12/30
电化学行为
不可逆反应
诱导共沉积
恒电位法
稀土合金膜
耐腐蚀性
一种市政污泥原位催化气化制备高纯氢气的新工艺
专利
专利号: CN108726833A, 申请日期: 2018-11-02, 公开日期: 2018-11-02
作者:
盖超
;
刘振刚
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提交时间:2019/11/27
1.一种市政污泥原位催化气化制备高纯氢气的新工艺,其特征在于:将原始污泥与一定浓度的六水合硝酸镍按一定质量比混合,将混合物置入高压反应釜中进行水热炭化预处理,反应结束后分离提取固相产物,然后以煅烧的鸡蛋壳为天然CO2捕获剂,以水蒸气为气化介质,与固相产物进行共气化,净化干燥后即可得富氢合成气,其中氢气体积分数>70%,且焦油最高降解率>98%。
激发态二氯甲烷质子化剂
专利
专利号: CN107871650A, 申请日期: 2018-04-03, 公开日期: 2018-04-03
作者:
束继年
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张海旭
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邹耀
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许策
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李震
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提交时间:2019/11/27
利用激发态二氯甲烷作为一种新的质子化剂,其应用的激发态二氯甲烷产生及质子转移反应装置包括真空紫外光光源(1)、二氯甲烷供给管(2)、含有机物的气体进样管(3)、激发态二氯甲烷产生及质子转移反应区(4)、离子加速电极组合(5)和离子出口(6),共六个部分组成。
基于纳米碳化钼/硼氮共掺杂二维碳复合结构催化剂制备及电化学析氢反应性能研究
期刊论文
电子显微学报, 2018, 卷号: 37, 页码: 38-44
作者:
高占明
;
吴籼虹
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提交时间:2019/12/02
二维纳米结构
硼氮共掺杂
碳化钼
再生生物质
析氢反应
制备用于白光发射的钆基质稀土有机MOFs材料的方法
专利
申请日期: 2018-01-01, 公开日期: 2018
作者:
张佩聪
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周敬修
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杜海英
;
邱克辉
;
黄艺
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浏览/下载:6/0
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提交时间:2019/12/13
基质
白光发射
制备
稀土
粗产物
吡啶二羧酸
工艺步骤
合成工艺
混合材料
混合溶剂
密闭反应
稀土元素
一步合成
制备工艺
发白光
共掺
混匀
钆盐
铕盐
铽盐
溶解
激发态二溴甲烷质子化增强剂
专利
专利号: CN107104031A, 申请日期: 2017-08-29, 公开日期: 2017-08-29
作者:
束继年
;
许策
;
张海旭
收藏
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提交时间:2019/11/26
激发态二溴甲烷作为一种新的质子化增强剂,其应用的生成激发态二溴甲烷和增强有机物质子化所涉及的低气压电离源由(1)真空紫外光源,(2)氟化锂窗片,(3)反应电离区,(4)离子出口,(5)二溴甲烷供给管,(6)样品供给管,共六部分组成。
高分散超薄二硫化钼/硫、氮共掺碳复合材料的电催化析氢性能(英文)
期刊论文
催化学报, 2017, 页码: 1028-1037
作者:
滑世新
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曲丹
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安丽
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席广成
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陈戈
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浏览/下载:19/0
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提交时间:2018/04/09
二硫化钼纳米片
硫、氮共掺杂的碳
电催化析氢
复合材料
析氢反应
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