| 题名 | 新型酚类污染物及其环境行为研究 |
| 作者 | 宋善军 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2014-05 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 江桂斌 |
| 关键词 | 新型环境污染物 环境行为 双酚AF 双酚类化合物 苯并三唑类紫外 Emerging contaminants Environmental behaviors Bisphenol AF Benzotriazole ultraviolet stabilizers Wastewater treatment plants QuEChERS.线稳定剂 污水处理厂 QuEChERS方法 |
| 其他题名 | Study on Occurrence and Behaviors of Emerging Phenolic Environmental Pollutants |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 中文摘要 | 发现对环境和健康具有潜在风险的新型持久性有机污染物，并进行系统化的环境行为研究是本课题组开始的一个新的研究方向。本论文以新型双酚类环境污染物（Bisphenols, BPs）以及苯并三唑类紫外线稳定剂（Benzotriazole Ultraviolet Stabilizers， BZT-UVs）为研究对象，建立了较为完善的实验室痕量分析方法，通过污染区域实际样品的分析，对其存在性、污染现状与分布特征等方面进行了研究和探讨。论文主要开展了以下四部分研究工作： 首先，选取与双酚A（BPA）具有相似结构的新型替代产品双酚AF（BPAF）作为研究对象，利用液质联用平台（LC-MS/MS），建立了不同环境基质样品的前处理方法。在我国浙江省某生产工厂周边采集了包括水体，底泥，土壤以及附近居民区的井水，自来水及室内灰尘样品。通过对实际样品的分析，首次在我国环境介质中发现BPAF的存在。在河水中BPAF的浓度最高可达到1.53 × 104 ng/L，底泥中浓度范围为0.520 到2.00 × 103 ng/g dry weight, d.w.，土壤中范围为未检出到331 ng/g d.w.，室内灰尘中为7.82−739 ng/g，井水中为未检出到300 ng/L。对样品数据分析发现，BPAF浓度水平随到工厂距离呈指数下降。通过定量结构-性质关系模型（QSPR）计算发现，BPAF进入环境中后主要蓄积于土壤以及底泥中。利用CSOIL模型结合居民区实际样品数据分析发现，在呼吸摄入颗粒物，使用井水洗澡和土壤/灰尘皮肤接触这三种暴露途径下，儿童每天的BPAF摄入量要高于成人，其承担的健康风险也更大。 随着BPA生产及使用逐步受到严格控制，关于填补其市场的替代产品的相关环境行为及方法学研究仍较匮乏。基于BPAF的工作基础，将研究对象拓展为与BPA具有类似工业用途的一类化工产品（Bisphenols, BPs）。针对13种BPs建立了超声萃取-串联固相萃取（SPE）- LC-MS/MS仪器测定的痕量分析方法。对全国30个城市52个污水处理厂活性污泥样品进行了分析测定。结果表明，tetrabromobisphenol A（TBBPA）是比重最大的化合物单体（几何平均值为20.5 ng/g dry weight, d.w.）。BPA与bisphenol S（BPS），Bisphenol F（BPF）的检出率相当。其他BPs包括tetrachlorobisphenol A（TCBPA）, BPAF , bisphenol E （BPE）以及dihydroxybiphenyl（DHBP）尚属首次在我国污泥样品中检出。通过数据分析发现在BPs单体间有显著相关关系，但与污水处理厂技术参数之间未发现相关性。模型计算结果发现，BPs的毒理学效应不只与浓度相关，而且与其单体间的组成情况也有相关关系。 根据目前文献报道及研究发现，针对BPs在多种自然环境介质中的前处理方法主要是在固相萃取的基础上进行优化，缺乏快速统一的标准方法，而对于重要的人体样品血液来说，实现对血液中自由态BPs与葡糖酸酐结合态BPs的同时测定对研究BPs对人体造成的健康风险具有重要意义。本研究基于对BPs前期工作基础，结合QuEChERS方法(quick, easy, cheap, effective, rugged, safe简写)实现了对复杂环境介质（底泥，污泥）和血液样品中13种BPs单体及Bisphenol A β-D-Glucuronide和Bisphenol AF β-D-Glucuronide的同时分离分析。所有单体的方法回收率均达到60 %以上，方法检测限最低可达到0.15 ng/g d.w.，表明所建立的前处理方法能够较好地满足不同环境介质中BPs的痕量分析要求。 苯并三唑类紫外线稳定剂（Benzotriazole Ultraviolet Stabilizers，BZT-UVs）同样是一类重要的酚类塑料添加剂，因其在日常生产生活中的大量应用而引起国际社会的广泛关注。为探讨7种常见BZT-UVs在污水处理厂中的去除行为及机理，本研究选取了我国山东省某污水处理厂各进出水环节进行了24小时混合水样采集并同时进行了污泥样品的收集。该厂采用Anaerobic-Anoxic-Oxic （A2O）工艺并在深度处理环节对二沉池出水进行紫外消毒。通过对实际样品的分析及物料平衡模型计算发现，BZT-UVs 具有较高辛醇-水分配系数log Kow，因而其在污水处理厂中主要吸附于悬浮颗粒物及活性污泥中。常见A2O处理工艺对BZT-UVs的去除效果有限。污水处理厂对BZT-UVs的整体去除率可达98% 以上。紫外消毒作为深度处理对BZT-UVs具有一定的潜在去除效果，具体结果仍需进一步研究。 |
| 英文摘要 | The identification and evaluation of emerging organic contaminants with potential adverse impacts for both environment and human health is a new research direction developed by our laboratory. The thesis focused on the analytical methods development, field investigations of newly emerged phenol additives such as. bisphenol compoundss benzotriazole ultraviolet stabilizers. Four parts in the doctoral thesis are as follows:
Bisphenol AF (BPAF) is considered as an emerging bisphenol analogue with wide usage in food packaging and plastic industry, but little information could be found about its presence in the environmental as well as relevant potential health risk. In this work, LC-MS/MS analytical methods for the determination of trace level of BPAF in various environmental matrixes were developed. Occurence and distribution of BPAF were investigated in samples collected around a manufacturing plant. The presence of BPAF was confirmed in most of the solid and aqueous samples, with levels ranging between |
| 公开日期 | 2015-07-07 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/15727]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境化学与生态毒理学国家重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 宋善军. 新型酚类污染物及其环境行为研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2014. |
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