| 题名 | 用于二甲醚羰基化反应的ZSM-35分子筛碱处理改性研究 |
| 作者 | 刘小行 |
| 学位类别 | 硕士 |
| 答辩日期 | 2014-05-05 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 导师 | 刘盛林 |
| 学位专业 | 化学工程 |
| 中文摘要 | 乙酸甲酯是一种具有广泛应用前景的脂肪酸酯。具有8元环孔道结构的丝光沸石与ZSM-35分子筛催化剂可实现二甲醚(DME)无卤、非贵金属催化羰基化制备乙酸甲酯的过程。在DME羰基化反应过程中，与丝光分子筛催化剂相比，ZSM-35表现出较好的稳定性，但其羰基化活性较低。针对此问题，本文采用常规水热NaOH碱处理，微波辐射NaOH碱处理，十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和NaOH混合溶液碱处理对ZSM-35分子筛改性，期望在保证催化剂稳定性的前提下，提高二甲醚羰基化活性。研究了常规水热NaOH碱处理对ZSM-35分子筛的物化性质和羰基化性能的影响。改变处理过程中NaOH溶液浓度，发现在较温和的条件下对ZSM-35分子筛片状团簇体具有解聚作用，可清洗孔道内无定形硅铝物种，增加ZSM-35分子筛的酸密度，从而在DME羰基化反应中表现出较未处理样品更高的羰基化活性。针对常规水热碱处理时间长的问题，探索了微波辐射NaOH碱处理对ZSM-35分子筛的物化性质和羰基化性能的影响。与常规水热碱处理相比，在达到相似的反应性能条件下，微波辐射可大大缩短碱处理ZSM-35时间。通过考察处理过程中时间和温度变化，发现，适当条件微波辐射碱处理提高了ZSM-35分子筛催化剂上稳定期DME转化率，同时保持良好稳定性，有效抑制了DME羰基化反应催化剂上积碳的生成。利用CTAB的返沉积作用，研究了常规水热NaOH和CTAB溶液碱处理的情况。通过考察处理过程中所采用混合溶液浓度因素，发现，与微波辐射碱处理相比，适当条件CTAB和NaOH混合溶液常规水热碱处理进一步提高了ZSM-35分子筛催化剂上稳定期DME转化率，同时保持良好稳定性，有效抑制了DME羰基化反应催化剂上积碳的生成。关联ZSM-35分子筛催化剂上羰基化活性与分子筛8元环孔道酸量和分子筛孔道扩散性。发现，适当条件微波辐射NaOH碱处理或CTAB和NaOH混合溶液碱处理都可增强ZSM-35分子筛的孔道扩散性能和促进八元环的酸量，从而提高其羰基化活性。 |
| 语种 | 中文 |
| 学科主题 | 化学工程 |
| 公开日期 | 2014-09-11 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://159.226.238.44/handle/321008/119932]  |
| 专题 | 大连化学物理研究所_中国科学院大连化学物理研究所 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 刘小行. 用于二甲醚羰基化反应的ZSM-35分子筛碱处理改性研究[D]. 中国科学院研究生院. 2014. |
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