| 题名 | 环己酮Baeyer-Villiger氧化制ε-己内酯负载过渡金属催化剂的研究 |
| 作者 | 臧娟 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2014-05-18 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 导师 | 丁云杰 |
| 学位专业 | 工业催化 |
| 中文摘要 | 环己酮在Mukaiyama条件下的拜耳维利格(Baeyer-Villiger，B-V)氧化生成ε-己内酯的路线，以氧气为氧源，反应条件温和，底物转化率高，产品的选择性好，过程安全。目前大多数文献报道的反应以苯甲醛为牺牲剂，且苯甲醛的用量大多数为2~3摩尔比例，如果能降低苯甲醛的消耗，或以一种价格低廉的醛代替苯甲醛，就能提高该反应的经济性。本文研究了Mukaiyama条件下环己酮B-V反应的三种负载过渡金属催化剂的催化反应性能。0.5wt% Co3O4/SiO2为催化剂，醛/酮＝2(摩尔比)的条件下，4h环己酮转化率为90.7%，TOF为1469 h-1。结果表明，高分散的催化剂表面更加易于生成氧缺陷位，利于吸附氧气，促进环己酮B-V反应。以1,2-二氯乙烷为反应溶剂，Cu-MCM-41为催化剂，Cu主要以孤立态的Cu2+形式并进入到MCM-41的骨架中。导致该催化剂具有了弱的L酸性，因此环己酮的羰基碳原子得到活化，醛/酮＝2(摩尔比)的，反应3h得到环己酮的转化率为99%。正丁醛为牺牲剂，采用记忆效应法制得Fe/Mg-Al水滑石催化剂。催化剂活性不太理想，存在明显的金属流失。2.6摩尔比例的正丁醛，10h得到67.2%转化率。催化剂循环使用活性下降。配体的存在能够提高催化活性，可能得益于使得Fe3+分散度提高。 |
| 语种 | 中文 |
| 学科主题 | 工业催化 |
| 公开日期 | 2014-09-11 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://159.226.238.44/handle/321008/119928]  |
| 专题 | 大连化学物理研究所_中国科学院大连化学物理研究所 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 臧娟. 环己酮Baeyer-Villiger氧化制ε-己内酯负载过渡金属催化剂的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2014. |
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