| 题名 | 羰基金属制备氧化亚氮催化分解催化剂的研究 |
| 作者 | 李孟丽 |
| 学位类别 | 理学硕士 |
| 答辩日期 | 2013-05-31 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 导师 | 胡斌 |
| 关键词 | Ru3(CO)12 Fe(CO)5 N2O 分解 载体 Triruthenium dodecacarbonyl Iron pentacarbonyl Nitrous oxide Decomposition Support |
| 学位专业 | 物理化学 |
| 中文摘要 | 氧化亚氮（N2O）直接催化分解是公认的消除N2O污染的最有前景的方法之一，具有操作简单、成本低、不需引入其他杂质、不产生二次污染等特点。Ru3(CO)12 分解之后产生的Ru颗粒具有粒径大小均匀、分散性较好等优点，是一种性能优良的催化材料。通常情况下，与单一组分的催化剂相比，双金属催化剂具有协同作用。本文分别探究了负载型 Ru 基催化剂和 Fe-Co 双金属催化剂对N2O催化分解的作用。负载型 Ru催化剂体系中，分别以Al2O3、SiO2 和MgO 为载体，以Ru3(CO)12 为催化剂前驱体，采用湿法浸渍的方法制备一系列负载型Ru基催化剂。采用 X 射线衍射、物理吸附、化学吸附、程序升温和电镜等多种表征手段，对载体和催化剂进行了系统表征，详细研究了载体对钌基催化剂的结构、形貌、表面酸碱性等特性的影响作用。并探讨了碱土金属 Ba 的添加对 Ru 基催化剂活性的影响作用，在不同温度条件下考察催化剂的活性。取得了一定的研究成果： 1、催化剂载体的物理性质能够影响Ru粒子在其表面的分散状态以及尺寸；载体的化学性质会对Ru物种的还原性质产生影响。制备得到的催化剂的低温还原越好，催化剂的活性越高。330 ℃时，Ru基催化剂可使体积分数为1%的N2O完全分解。 2、负载型 Ru 基催化剂存在最佳负载量。负载量较低时，催化剂活性位点较少，不利于N2O的吸附分解过程；负载量较高时，催化剂活性组分发生聚集、烧结，造成催化剂表面上的有效活性位点减少，也不利于 N2O 的催化分解。催化剂的理论最佳负载量分别为Ru/Al2O3=3%、Ru/MgO=9%、Ru/SiO2=5%。 3、Ru3(CO)12 分解后制备得到的Ru在载体SiO2 上的分散性较好。 4、Ru基催化剂体系中添加BaO，催化剂的催化活性得到提高。这可能是由于Ba 的添加增强了Ru 的给电子能力，进而提高了催化剂的活性。 5、以Fe(CO)5 和Co(NO3)2 为前驱体制备得到的Fe-Co双金属催化剂具有一定的催化活性。当Fe:Co=1:1时，催化剂的催化活性最高。但与负载型Ru 基催化剂相比，活性较差。 |
| 公开日期 | 2014-05-03 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://210.77.64.217/handle/362003/5551]  |
| 专题 | 兰州化学物理研究所_OSSO国家重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 李孟丽. 羰基金属制备氧化亚氮催化分解催化剂的研究[D]. 中国科学院大学. 2013. |
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