金属玻璃因独特的原子结构，兼具玻璃和金属的双重特性，展现出接近理想极限的高强度以及卓越的加工性能。然而，金属玻璃的室温塑性变形极易局域化形成纳米尺度的剪切带，剪切带的不稳定快速扩展通常导致材料发生宏观脆性破坏。更严重的是，亚稳态金属玻璃具有自发物理老化的趋势，即从高能量无序态向低能量有序态的弛豫转变，这一动力学过程将进一步削弱金属玻璃在服役过程中的塑性变形能力。近来，大量研究表明，结构年轻化通过外部能量的输入能够使金属玻璃达到在拓扑上更加无序的高焓状态，可以有效改善金属玻璃的塑性变形能力。极端年轻化甚至可使金属玻璃具有完全不同的力学行为，例如发生应变硬化。然而，金属玻璃的结构年轻化极限还缺乏系统深入的研究，年轻化的上限在哪还不清楚。本论文基于研究组前期的工作，结合热力学、动力学以及高能同步辐射 X 射线全散射等手段，以典型锆基金属玻璃为研究对象，揭示了老化金属玻璃结构年轻化的新机制，更新了对年轻化下限的认识，首次确定了结构年轻化的上限是“冻结”的稳态流动状态，明确了结构年轻化存在应变率极限，指出了变形路径对年轻化极限的影响。通过有限元模拟，设计实现了初始结构分布相关的金属玻璃变形强塑化，定量分析了结构年轻化对金属玻璃变形的影响。

本论文的主要工作概括如下：

（一）在玻璃态转变温度附近，通过对严重老化至无弛豫焓的金属玻璃进行不同变形程度的均匀压缩变形实验，揭示了结构年轻化的新机制。不同于目前普遍认为的玻璃年轻化源于在外部能量激励下局域结构重排导致的自由体积增加。研究发现，通过局域结构重排使自由体积在空间重分布，进而降低结构的力学稳定性也可以实现玻璃年轻化，而玻璃的整体能量水平并不一定增加。通过定量分析玻璃态转变前的热焓释放、玻璃态转变过程中的有效热焓变化以及原子振动玻色峰这三个参数随结构年轻化的演化，首次确定了玻璃结构年轻化的上限是“冻结”的稳态流动状态。

（二）不同应变率下的高温均匀单轴压缩实验分析表明，低应变率的牛顿流动通过降低金属玻璃的力学稳定性也可以使严重老化的金属玻璃年轻化。由于结构重排的影响，年轻化的应变率下限不再是牛顿流动到非牛顿流动的转变应变率。从热力学、低频振动“玻色峰”与多尺度结构这几个角度，明确了在发生局域剪切破坏之前结构年轻化存在应变率上限。当应变率超过该上限时，玻璃的整体能态下降而力学稳定性和结构无序度没有明显变化。这一结果进一步证实了能态无法全面的表征结构年轻化。

（三）通过应变率跳跃实验，设计了不同的变形路径，最终都使金属玻璃进入相同的稳定流动应变率。结果显示，尽管金属玻璃的宏观流动应力都进入了相同的水平，但其结构年轻化水平却不相同。分析表明，结构年轻化的差异主要由力学稳定性贡献，而玻璃的整体能量水平变化并不明显。多步跳跃降低了稳态流动时金属玻璃的力学稳定性，使其结构更加无序，并观察到饱和现象。说明改变变形路径在一定程度上能提高金属玻璃的结构年轻化上限。根据拓扑结构信息，该过程涉及复杂的短程及中程结构变化。

（四）基于剪切转变和自由体积相互作用的非晶塑性本构模型，利用有限元，分别从能态增加以及结构更加无序这两种物理机制下定量分析了结构年轻化对金属玻璃力学行为的影响。前者通过调控自由体积含量实现，后者通过调控自由体积统计分布的标准差实现。模拟结果显示，在通过提高能态实现的结构年轻化体系中，年轻化程度越高，体系越软，系统能承受的塑性变形越大，其塑性越强，但以牺牲强度为代价。在通过增加无序度实现的结构年轻化体系中，年轻化程度越高，系统塑性增强，峰值强度先降低后反向升高，实现了强度与塑性的共赢。在塑性流动后，观察到自由体积以及剪切转变数密度的含量与各自的标准差之间呈负相关。进一步分析发现这是由于在变形过程中它们的统计分布逐渐形成了双峰分布，硬区的出现降低了它们的平均含量。此外，还观察到在初始无序度较大的年轻化体系中，变形表现出明显的两阶段过程：屈服前，由软区的自由体积湮灭主控，贡献塑性；屈服后，由硬区的自由体积增多主控，贡献强度。