传统的晶体材料拓扑有序，空间上具有晶格周期结构。20世纪30年代，学界提出的晶体位错概念沿用至今，由位错主导的晶体塑性变形及断裂已经得到广泛的研究。并且     ，基于晶体缺陷的各种强韧化机制也层出不穷。晶体材料的结构-性能关联已逐渐明了。但是，对于不具备完整周期性的固体材料来说，没有明显的晶格和易于辨识的结构缺陷，这导致从结构角度理解其力学性能十分困难。低对称固体的结构动力学关联，对材料科学领域长期以来“结构决定性质”的研究范式提出挑战。如何合理描述广义上不具备拓扑有序结构的材料特征及建立结构-性能的关联成为固体力学和凝聚态物理悬而未决的问题之一。为此，本文针对拓扑无序非晶合金的原子尺度变形与断裂行为，以及准周期晶体（准晶）材料的结构、热力学、动力学和振动特性，开展了系统且深入的研究，并取得以下研究成果。

首先，针对非晶固体的原子尺度变形与断裂，本文基于大规模分子动力学模拟研究了多种非晶固态物质体系（例如CuZr、ZrCuAl、Si、FeP、Lenanrd-Jones等），具有不同特征尺寸下的塑性变形和断裂行为。研究发现表观断裂应变与非晶材料的直径-长度比（长径比）之间存在线性关系，非晶固体的变形、断裂模式转变等宏观力学行为强烈依赖于材料的临界长径比（～3:1）。同时，该研究建立了剪切局域化与颈缩变形的连续介质力学模型，给出了断裂模式转变的理性判据，定量确定了初始应变尺寸及其对最终断裂应变与断裂模式的影响，宏观力学理论预测结果与微观分子动力学模拟一致。最终，研究提出非晶固体原子理想应变及塑性参与度概念，通过连续介质理论将不同非晶体系断裂应变的尺寸依赖性得到统一，证明了非晶断裂行为及其尺寸效应的普适性。

其次，对于准晶材料的结构动力学行为，本文构建了全新的Lennard-Jones-Gaussian（LJG）势函数，成功制备出热力学稳定的二维十二重准晶模型。基于该模型和分子动力学模拟，本文系统研究了准晶形成体系随冷却的相变过程，观察到液相-六方晶相-准晶相的两次相转变。此外，本文对二维十二重准晶的动力学行为开展了系统研究，发现结构弛豫与扩散均表现出偏离Arrhenius关系的趋势，这源于准晶的动力学行为与温度的强相关性，具体表现为低温下的孤立空位跃迁主导的动力学行为，以及高温下的协同链状扩散运动。研究进一步基于最小能量路径搜索，计算了两类动力学时间的反应路径与激活能，给出了准晶的两相扩散行为的能量依据，并且揭示了空位跃迁行为和链状运动的结构诱导因子均为局部六边形缺陷。另外，本文发现Stokes-Einstein关系在二维十二重准晶中存在“解耦”关系，进一步证实作为“中间态”物质的准晶具有与非晶材料更为类似的动力学行为。

最后，学界对于准晶的振动特征存在长期广泛的争议，即准晶物质是否表现出低频的异常振动模式（相位子）。本文采用原子模拟计算了二维十二重准晶的振动模式及与结构动力学的关联，发现准晶的低频振动态密度遵循经典德拜模型，并没有表现出类似于玻色峰的短时振动特征，表明准晶与非晶材料的振动行为有所差异。并且，振动模式分析澄清了准晶材料领域争议最多的相位子模式，其并不能作为准晶材料的本征特性。此外，我们探索了二维十二重准晶中频段的主要振动模式及其微观结构起源，揭示了准晶振动特性与动力学行为之间的关联，阐明了共同的结构起源--局部缺陷。对色散关系的进一步分析刻画了准晶振动模式的演化过程。与非晶类似，准晶声子寿命并不完全遵循经典的Rayleigh关系，同时发现横波的Ioffe-Regel频率精准预测准晶独特动力学行为的频率，再次证实其振动特性与结构动力学之间的强关联性，研究丰富了对于准晶振动的认知。