| 题名 | Co_3O_4基催化材料合成及应用于VOCs催化消除 |
| 作者 | 赵玖虎 |
| 答辩日期 | 2019 |
| 导师 | 张继义 ; 唐志诚 |
| 关键词 | 挥发性有机物 VOCs催化氧化 溶剂热法 Co3O4基催化材料 |
| 学位名称 | 硕士 |
| 英文摘要 | 挥发性有机物（VOCs）作为细颗粒物(PM2.5)和臭氧（O3）的重要前体,是一种很严重的大气污染物,它不仅会引起臭氧、光化学烟雾从而造成环境污染问题,而且还会严重危害人们的生命健康。因此,VOCs的消除对于治理雾霾问题是十分重要的。由于成本低、不产生二次污染等特点,催化氧化技术已经被广泛的应用于VOCs的消除。催化氧化反应中最关键在于催化剂,目前Co3O4作为一种典型的过渡金属氧化物,无论作为载体还是活性组分,其对VOCs催化氧化反应具有较高的催化活性,是VOCs催化氧化研究的热点。本论文从此出发,主要开展了以下工作:研究催化剂粒径对负载贵金属的Co3O4催化剂活性组分分散度的影响规律;研究MOFs衍生的Co3O4催化剂粒径的可控合成;研究金属氧化物催化剂形貌控制条件,从而得到高活性的Co3O4基催化材料。在此基础上,利用SEM、TEM、XRD、BET、H2-TPR、XPS、Raman、TG和FTIR等表征技术,研究影响Co3O4基催化材料活性的因素。研究取得了如下成果:采用溶剂热法,通过调变合成过程的溶剂制备了尺寸可调的多孔Co3O4纳米催化剂。在此基础上,采用浸渍法制备了Pd/Co3O4纳米催化剂,用于甲苯催化氧化反应。结果表明,以乙醇为溶剂制备的催化剂（Pd/Co3O4-E）具有良好的甲苯催化性能,在空速为21000 mL g-11 h-1时,甲苯的完全转化温度(T100)为200℃。同时,SEM、TEM表征显示不同溶剂合成的Pd/Co3O4催化剂具有不同粒径,其中Pd/Co3O4-E粒径最大,约为13.6 nm。通过系列表征分析可知,Pd/Co3O4催化剂性能与催化剂的比表面积、表面吸附氧、Pd纳米颗粒的分散度、及Pd纳米颗粒与Co3O4协同作用的影响有关。通过回流法调变溶剂和反应温度合成不同尺寸的ZIF-67前驱体,热解得到不同粒径中空的Co3O4多面体,同时研究了中空的Co3O4多面体粒径对甲苯催化氧化的影响。根据SEM和TEM表征,Co3O4催化剂仍然保留了ZIF-67的粒径和形貌。Co3O4-400（粒径为400 nm）催化剂展现了杰出的催化性能,T100为280℃。通过系列表征得出,中空的Co3O4多面体的粒径大小可以明显改变其Co3+/(Co3++Co2+)表面原子比和表面吸附氧,催化剂粒径越小,Co3+/(Co3++Co2+)比值、表面吸附氧浓度越高。而随着Co3+/(Co3++Co2+)表面原子比的增加,Co3O4多面体的催化性能明显提高。同时,Co3O4-400催化剂在250℃下能维持其催化性能超过30小时,表明其对甲苯氧化具有良好的稳定性。通过改变Mn@Co-ZIFs前驱体的焙烧条件,合成了三种不同形貌的MnxCo3-x-x O4催化剂,分别为中空MnxCo3-xO4(HW-MnxCo3-xO4)、盒-球状MnxCo3-x-x O4(BIB-MnxCo3-xO4)和纳米颗粒MnxCo3-x-x O4(NP-MnxCo3-xO4)。同时系统研究了MnxCo3-xO4催化剂形貌对甲苯催化氧化的影响,HW-MnxCo3-xO4催化剂表现出优良的甲苯催化氧化性能,T100为195℃。此外,HW-MnxCo3-x-x O4催化剂也具有良好的热稳定性。通过系列表征分析可知,MnxCo3-xO4催化剂的形貌可以改变Co2+/(Co3++Co2+)表面原子比、比表面积、表面吸附氧的数量、Mn与Co3O4的协同作用等。我们发现,随着表面原子比的增加,MnxCo3-x-x O4多面体的催化活性明显提高。此外,比表面积大,大量的表面积吸附氧,Mn和Co3O4之间的强相互作用会加速甲苯的催化氧化。 |
| 语种 | 中文 |
| 页码 | 67 |
| URL标识 | 查看原文 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.lut.edu.cn/handle/2XXMBERH/95284]  |
| 专题 | 兰州理工大学 |
| 作者单位 | 兰州理工大学 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 赵玖虎. Co_3O_4基催化材料合成及应用于VOCs催化消除[D]. 2019. |
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