| 题名 | 掺杂石墨烯电极材料的制备及其电化学性能研究 |
| 作者 | 孟雅雯 |
| 答辩日期 | 2019 |
| 导师 | 陈丽 |
| 关键词 | 石墨烯 掺杂石墨烯 水热反应 电化学性能 超级电容器 |
| 学位名称 | 硕士 |
| 英文摘要 | 石墨烯是一种由sp2杂化碳原子形成的二维蜂窝网状结构碳材料,具有杰出的理化特性。近年来,石墨烯作为电极材料已应用于电能存储装置中。在超级电容器中,电极材料的性能直接影响超级电容器的电化学特性。石墨烯的制备方法及复合形式很大程度上影响着石墨烯的结构,进而影响石墨烯基电极材料的电化学特性。本论文旨在通过研究氧化石墨烯（GO）的制备方法、杂原子掺杂改性石墨烯以及石墨烯/过渡金属硫化物的复合,考察石墨烯基电极材料的形貌结构对其电化学特性的影响规律。主要研究内容包括以下几个方面:（1）以石墨为原料,通过改进的Hummers法和改良法制备氧化石墨烯（GO）,并在无还原剂的环境下将GO水热还原得到三维石墨烯水凝胶（RGOHs）,考察了GO的氧化程度和水热反应温度对RGOHs电极材料微观结构及电化学特性的影响。结果表明:GO的氧化程度受到制备方法的影响,进而影响后续经水热反应所得RGOHs的还原程度。与普遍采用的改进Hummers法相比,改良法制备的GO具有更高的氧化程度,当水热温度为150℃时还原得到的三维石墨烯水凝胶（RGOH-I-150）具有多褶皱多孔结构、较好的还原程度以及具有最佳的比电容329.5 F·g-1,同时表现出良好的倍率性能。（2）以石墨和氢氟酸为原料,通过化学氧化和水热还原制备了三维氟掺杂石墨烯水凝胶（F-RGOHs）电极材料,研究了水热反应温度对F-RGOHs中氟含量及F原子掺杂形式的影响,考察了氟含量及C-F结合形式与F-RGOHs电极材料（无粘结剂无导电剂）电化学特性之间的关系。结果表明:通过调节水热反应的温度,能够调控F-RGOHs的还原程度和F原子的掺杂形式。当水热反应温度为150℃时制备的氟掺杂石墨烯水凝胶（F-RGOH-150）电极材料（无粘结剂无导电剂）具有多孔网状交联结构,并呈现出较好的电化学性能。F-RGOH-150电极材料（无粘结剂无导电剂）,在0.5 A·g-1的电流密度下,比电容为230 F·g-1,高于RGOH（无粘结剂无导电剂）电极材料的比电容。当电流密度增大至20 A·g-1时,电容量能够保持原来的60%。另外,在扫速为100mV·s-1,循环伏安曲线循环2000次后,F-RGOH-150电极材料的比电容保持为原来的96.2%。（3）以改良法制备的GO为原料,乙腈、尿素、氨水、N,N-二甲基甲酰胺（DMF）为含氮试剂,通过水热法制备三维氮掺杂石墨烯水凝胶（N-RGOHs）电极材料,研究了不同氮源对N原子掺杂形式及电极材料微观结构的影响,考察了电极材料的组分及微观结构与电化学性能之间的关系。结果表明:吡咯N的结合形式对N掺杂石墨烯的电化学特性起主要影响;多褶皱多孔隙结构易于电子的传导,能够提高电极材料的循环效率。以乙腈为氮源制备的氮掺杂石墨烯（N-RGOH-1）电极材料晶格结构恢复较好,石墨化程度较高,微观形貌为多褶皱多孔隙结构,具有最佳的电化学性能。N-RGOH-1电极材料的比电容为352.1 F·g-1(电流密度为0.5 A·g-1),在2000次充放电循环后,N-RGOH-1的比电容保持率仍在85%,表明N-RGOH-1具有较好的循环稳定性。以尿素为氮源制备的氮掺杂石墨烯（N-RGOH-2）电极材料具有较好的倍率性能,电流密度增大至10 A·g-1时,其比电容保持率可达63%。（4）以GO为原料,L-半胱氨酸为硫源,钼酸钠为钼源,乙腈为氮源,通过一步水热法制备了MoS2/氮掺杂石墨烯（MoS2-NRGOs）多孔复合电极材料,考察了Na2MoO4和L-半胱氨酸的配比对复合电极材料形貌结构以及电化学特性的影响。结果表明:水热反应压力会影响MoS2的生长方向以及微观形貌;MoS2纳米花簇在氮掺杂石墨烯（NRGO）表面负载形成多褶皱多孔隙形貌;NRGO抑制了MoS2在电化学反应中体积的膨胀和收缩。以0.5 g Na2MoO4和1g L-半胱氨酸制备得到的多孔道多褶皱MoS2/氮掺杂石墨烯（MoS2-NRGO-2）电极材料具有较低的缺陷程度和最佳的电化学特性,在电流密度为0.5 A·g-1时的比电容值可达427.4 F·g-1;当电流密度增大至10 A·g-1时,其比电容仍能保持初始的46.7%。 |
| 语种 | 中文 |
| 页码 | 76 |
| URL标识 | 查看原文 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.lut.edu.cn/handle/2XXMBERH/95265]  |
| 专题 | 兰州理工大学 |
| 作者单位 | 兰州理工大学 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 孟雅雯. 掺杂石墨烯电极材料的制备及其电化学性能研究[D]. 2019. |
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