| 题名 | 非晶态合金催化剂的制备及其催化对苯二酚加氢性能的研究 |
| 作者 | 高远 |
| 答辩日期 | 2017 |
| 导师 | 李贵贤 |
| 关键词 | 对苯二酚 非晶态合金 Br?nsted酸 1,4-环己二醇 γ-Al2O3 |
| 学位名称 | 硕士 |
| 英文摘要 | 1,4-环己二醇作为重要的化工原料及化学中间体,广泛应用于有机合成和精细化工等领域。在催化对苯二酚加氢制备1,4-环己二醇的工艺中,由于对苯二酚价格低廉,且1,4-环己二醇具有广泛的应用领域与较高的经济价值。因此研究该工艺路线,具有十分重要的意义。本文以γ-Al2O3为载体,制备了二元、三元负载型非晶态合金催化剂。通过XRD、TEM、BET和TGA表征手段分析比较了自行制备的两种催化剂形貌结构及催化剂粒径大小与分散情况。表征结果表明,两种催化剂均形成了非晶态结构。通过在制备过程中严格控制反应条件,使得活性组分不易发生团聚,且三元组分通过协同作用改善了催化活性中心,经过试验验证三元组分相比二元组分具有优异的催化活性。以对苯二酚催化加氢反应为探针实验,以γ-Al2O3为载体,Ru为活性元素,考察了助剂W的影响以及在改变单一反应条件时对反应物转化率及目标产物选择性的影响,比较分析了两种催化剂的最优反应条件。结果表明,助剂W的加入对催化性能影响显著,在还原剂NaBH4的作用下,在催化剂表面形成了少量的WO3粒子,适量的WO3充当催化剂的Br?nsted酸中心,有助于改善催化剂的反应活性。且W原子半径略大于Ru原子半径,在适当的Ru:W下有助于活性元素Ru的均匀分散。通过NaBH4还原制备的催化剂,主要成分为非晶态钌硼合金,富含大量催化活性中心,故具有较高的催化反应活性。三元催化剂的实验的最佳反应条件为:反应时间3 h、反应温度130℃、氢气压力3 MPa和Ru:W=3:1,在该条件下,对苯二酚转化率高达100%,目标产物1,4-环己二醇选择性达到了96.53%。二元催化剂的实验的最佳反应条件为:反应时间3.5 h、反应温度140℃、氢气压力3 MPa和Ru负载量1.0%,在该条件下,对苯二酚转化率可达到86.23%,目标产物1,4-环己二醇选择性可达到86.54%。通过多次检测反应在不同时间时产物的种类,对探针实验的反应路线进行了分析。 |
| 语种 | 中文 |
| 页码 | 64 |
| URL标识 | 查看原文 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.lut.edu.cn/handle/2XXMBERH/93124]  |
| 专题 | 兰州理工大学 |
| 作者单位 | 兰州理工大学 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 高远. 非晶态合金催化剂的制备及其催化对苯二酚加氢性能的研究[D]. 2017. |
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