| 题名 | H(?)gg化合物在水溶液中的电化学赝电容 |
| 作者 | 张伟彬 |
| 答辩日期 | 2018 |
| 导师 | 孔令斌 |
| 关键词 | 间隙相 H(?)gg化合物 赝电容 超级电容器 |
| 学位名称 | 博士 |
| 英文摘要 | MXene作为一类具有二维结构的碳或氮化物,是当前最具有前景的电化学赝电容材料之一。当前MXene材料的制备以脱合金MAX相的金属组元A后得到,其他制备方法则甚少;目前其赝电容的存储机制认为是插嵌机制,但都是基于其二维结构上的讨论。MXene材料是否有其他更简洁的制备方法;超越于其二维结构,是否有存在准二维赝电容存储的机制却少有涉及。H（?）gg化合物是一类由碳或氮原子填充于过渡金属原子堆积形成的四面体或八面体间隙而形成的间隙相金属间化合物,也是一类特殊的碳或氮化物。根据结晶学原理,氮化物和碳化物中仅特殊的H（?）gg化合物可关联得到上述MXene材料。H（?）gg化合物可由很多种简单途径得到。H（?）gg化合物这条纽带使得MXene种类的扩展和简洁化制备实现了可能,且这种实现不再依靠脱合金这一复杂步骤。H（?）gg化合物可认为是尚未剥离成二维的或者堆栈极多层的MXene,这也使得这类材料对于赝电容起源的讨论不仅仅囿于二维结构的插嵌,即没有弱化讨论过程中MXene结构的盲点。由于MXene的二维特性,在充-放电过程中的赝电容机理的准二维部分则无法借助其作为载体材料来准确理解:赝电容起源的场所是二维的还是准二维的这个问题无法作出严格回答。本论文以MXene材料为切入点,以既能直通和关联制备出MXene、又没有弱化和忽视MXene带来的赝电容机理的结构问题盲点的一类特殊的碳或氮间隙相——H（?）gg化合物为载体,系统研究了H（?）gg化合物的赝电容性能及其起源,以期望为后续设计MXene赝电容材料提供物质种类、理论支持。H（?）gg化合物物质载体的选定,在不重复与不遗漏的原则下做了合理地选取:具有多个氧化态的金属元素钒、元素周期表中同一族具有递变关系的金属元素钼与钨、稀土的代表镧与碳或氮能构成具有面心立方或体心立方等简单几何堆积结构的H（?）gg化合物。具体的物质是:Mo2N、W2N、MnN、LaN、Mo2C、W2C。这些物质的制备均采用干法,即其相应的氧化物或者铵盐在流动的氨气气氛中渗氮制备出氮-H（?）gg化合物;相应的氧化物或者铵盐在反应釜中加入还原剂和碳源渗碳制备出碳-H（?）gg化合物。电解液体系则选择了有利于结果分析、电化学经典的水溶液体系,不同的是,选择的水溶液涵盖了不同的酸碱性。本文的研究内容分别为:H（?）gg化合物Mo2N电极在1 mol L-1的H2SO4中、W2N在1 mol L-1的H2SO4中、MnN在1 mol L-1的Na2SO4中、LaN在1 mol L-1的Na2SO4中、Mo2C在1 mol L-1的H2SO4中、W2C在1 mol L-1的H2SO4中的电化学赝电容。Mo2N电极在1 mol L-1的H2SO4中具有-1.0 V至-0.2 V的电位窗口,1 A g-1的电流密度下充-放电,其放电比容量可以达到171 F g-1。W2N电极在1 mol L-1的H2SO4中具有-0.3 V至+0.8 V的电位窗口,1 A g-1的电流密度下的比容量为161 F g-1。MnN电极在1 mol L-1的Na2SO4中具有-1.0 V至+0.6 V的电位窗口,1 A g-1的电流密度下的体积比容量可达1044.3 F cm-3。LaN电极在1 mol L-1的Na2SO4中具有-0.9 V至+0.6 V的电位窗口,1 A g-1的电流密度下的体积比容量可达951.3 F cm-3。Mo2C电极在1 mol L-1的H2SO4中具有-0.8 V至-0.3 V的电位窗口,1 A g-1的电流密度下的比容量为218 F g-1。W2C电极在1 mol L-1的H2SO4中具有-0.3 V至+0.8 V的电位窗口,1 A g-1的电流密度下的比容量为158.2 F g-1。所有电极在各自体系中都具有优异的大功率充放-电性能和循环稳定性能。此外,分别对其在相应的电解液中的电化学电容的起源进行了初探。基于上述的材料体系,各电极与活性炭（AC）组成的非对称超级电容器Mo2N//AC、Mo2C//AC、W2C//AC和其本身作为正、负极组成的对称器件W2N//W2N、MnN//MnN、LaN//LaN均能展现出优异的电化学电容性能和电化学稳定性,同时能量和功率特性良好。种种结果都体现了这些材料潜在的电化学赝电容储能应用。 |
| 语种 | 中文 |
| 页码 | 121 |
| URL标识 | 查看原文 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.lut.edu.cn/handle/2XXMBERH/89909]  |
| 专题 | 兰州理工大学 |
| 作者单位 | 兰州理工大学 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 张伟彬. H(?)gg化合物在水溶液中的电化学赝电容[D]. 2018. |
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