题名铁基纳米材料在重金属及多环芳烃治理分析中的应用
作者杜晶晶
学位类别博士
答辩日期2012-05
授予单位中国科学院研究生院
授予地点北京
导师景传勇
关键词铬渣 零价纳米铁 磁性核壳纳米颗粒 表面增强拉曼散射 多环芳烃
学位专业环境科学
中文摘要    铬渣(COPR)产生的六价铬污染会造成生态环境的恶化,危害人体健康。
本研究以零价纳米铁为还原剂,对铬渣进行了还原解毒研究,分析了还原的各个
条件对解毒效果的影响。综合多种分析手段,包括X-射线粉末衍射(XRPD)、
X 射线吸收精细结构(XANES)与X 射线光电子能谱(XPS)研究了零价纳米
铁对铬渣的还原机理。利用PHREEQC2 软件模拟了铬渣中六价铬的渗出过程。
GANC 萃取实验证明,在pH 值由11.7 降至7.0 的过程中,铬渣中渗出的六价铬
浓度由358 mg L-1 上升至445 mg L-1,占渗出总铬浓度的90%以上。碱消化实验、
XANES 与XPS 实验结果均表明当反应体系中含水量在30%以上时,六价铬与零
价纳米铁之间可以实现有效电子转移,此时6%的零价纳米铁添加量可以使铬渣
TCLP 萃取液中六价铬浓度降低至小于0.1 mg L-1。
    合成了Fe3O4@Ag 核壳纳米粒子作为SERS 基底,实现了对水体中Cr(VI)
的检测。纳米粒子可以对六价铬进行多次富集,并且吸附容量随富集次数逐渐增
加。利用透射电镜(TEM)、原子力显微镜(AFM)、XRPD、XPS 与磁滞回线研
究了Fe3O4@Ag 的形貌与表面组成。Fe3O4@Ag 形成了表面粗糙度25 nm 的有序
表面结构。颗粒的饱和磁化率为48 emu g-1,可以快速从溶液中实现磁性分离。
用探针分子R6G 验证了基底的SERS 增强因子,并完成了Cr(VI)定性鉴别以
及定量检测。实验证明Cr(VI)在基底表面的特征峰位于796 cm-1。水体中常见
干扰物质硫酸根、硝酸根、碳酸根与腐殖酸对六价铬定性检测无明显影响。选取
了两种六价铬实际环境样品,铬渣TCLP 渗出液与电镀铬废水,在基底表面获得
了两种环境样品的SERS 特征峰,验证了基底对环境样品的SERS 增强效应。
    利用硫醇修饰Fe3O4@Ag 核壳纳米粒子表面,通过硫醇分子与多环芳烃的
疏水作用诱导出SERS 增强效应。探讨了硫醇在纳米粒子表面的最佳覆盖度与吸
附机理。通过构筑这种硫醇改性的磁性SERS 基底,建立了一种新型的多环芳烃
SERS 检测方法,实现了对其进行定性鉴别以及定量检测的目的。利用扩展X 射
线吸收精细结构谱(extended x-ray absorption fine structure, EXAFS)研究了基底检测多环芳烃前后的形貌变化。此种检测方法能检测到的PAHs 分子最低浓度顺
序为:苝>苯并[a]芘>芘>蒽>菲。本研究制备的磁性基底不仅可以实现目标多
环芳烃的主动富集,还可以对多环芳烃进行原位检测。
公开日期2013-10-15
内容类型学位论文
源URL[http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/7153]  
专题生态环境研究中心_环境化学与生态毒理学国家重点实验室
推荐引用方式
GB/T 7714
杜晶晶. 铁基纳米材料在重金属及多环芳烃治理分析中的应用[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2012.
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