题名 | 离子液体催化甲醛和丙醛制备甲基丙烯醛的研究 |
作者 | 李玉超 |
学位类别 | 硕士 |
答辩日期 | 2012-05-25 |
授予单位 | 中国科学院研究生院 |
导师 | 张锁江 |
关键词 | 甲基丙烯醛 丙醛 甲基丙烯酸甲酯 曼尼希碱 离子液体 |
其他题名 | Preparation of Methacrolein by Formaldehyde and Propionaldehyde Using Ionic Liquid as Catalyst |
学位专业 | 材料工程 |
中文摘要 | 甲基丙烯酸甲酯(Methyl methacrylate, MMA)是一种重要的化工原料,主要用作生产有机玻璃、模塑料、腈纶、涂料和医药功能高分子材料等。目前工业化生产MMA的传统工艺为丙酮氰醇法和异丁烯氧化法。丙酮氰醇法,环境污染严重。随着石油资源的日益紧缺,异丁烯价格升高,对中国这样煤炭资源相对丰富的国家,以乙烯和合成气为原料的BASF法具有更好的应用前景,而其中甲醛和丙醛缩合合成甲基丙烯醛(MAL)是该路线中的关键步骤之一,引起了国内外学者的广泛关注。本文针对甲醛和丙醛缩合合成MAL反应过程的关键科学问题,进行了系统的应用基础研究,主要研究工作及创新性成果如下:(1)对不同催化剂的催化性能进行考察,发现离子液体二乙胺乙酸盐的催化活性最高。进一步以离子液体二乙胺乙酸盐为催化剂,考察了加料方式、初始体系水含量、分解时间的影响,将传统两步反应缩减为一步反应,并进一步考察了物料配比、反应温度、反应时间、反应压力等条件的影响,确定了最佳反应条件,在最佳反应条件下,MAL的收率达到94%。采用简单蒸馏的分离方式,考察了催化剂的循环性能,催化剂经十五次循环后,转化率和选择性无下降。(2)以离子液体二乙胺乙酸盐为催化剂,通过测定丙醛浓度的实时变化,获得了甲醛和丙醛缩合合成MAL的宏观动力学参数,反应级数为2.456,反应活化能为62.45 kJ?mol-1;通过在线红外和气质联用的方法初步研究了反应历程,证实了离子液体二乙胺乙酸盐为催化剂的反应过程中,生成了中间体曼尼希碱。(3)成功的进行了公斤级反应过程的放大,反应结果与小试一致,MAL收率达到90%以上。 |
英文摘要 | 甲基丙烯酸甲酯(Methyl methacrylate, MMA)是一种重要的化工原料,主要用作生产有机玻璃、模塑料、腈纶、涂料和医药功能高分子材料等。目前工业化生产MMA的传统工艺为丙酮氰醇法和异丁烯氧化法。丙酮氰醇法,环境污染严重。随着石油资源的日益紧缺,异丁烯价格升高,对中国这样煤炭资源相对丰富的国家,以乙烯和合成气为原料的BASF法具有更好的应用前景,而其中甲醛和丙醛缩合合成甲基丙烯醛(MAL)是该路线中的关键步骤之一,引起了国内外学者的广泛关注。本文针对甲醛和丙醛缩合合成MAL反应过程的关键科学问题,进行了系统的应用基础研究,主要研究工作及创新性成果如下:(1)对不同催化剂的催化性能进行考察,发现离子液体二乙胺乙酸盐的催化活性最高。进一步以离子液体二乙胺乙酸盐为催化剂,考察了加料方式、初始体系水含量、分解时间的影响,将传统两步反应缩减为一步反应,并进一步考察了物料配比、反应温度、反应时间、反应压力等条件的影响,确定了最佳反应条件,在最佳反应条件下,MAL的收率达到94%。采用简单蒸馏的分离方式,考察了催化剂的循环性能,催化剂经十五次循环后,转化率和选择性无下降。(2)以离子液体二乙胺乙酸盐为催化剂,通过测定丙醛浓度的实时变化,获得了甲醛和丙醛缩合合成MAL的宏观动力学参数,反应级数为2.456,反应活化能为62.45 kJ?mol-1;通过在线红外和气质联用的方法初步研究了反应历程,证实了离子液体二乙胺乙酸盐为催化剂的反应过程中,生成了中间体曼尼希碱。(3)成功的进行了公斤级反应过程的放大,反应结果与小试一致,MAL收率达到90%以上。 |
语种 | 中文 |
公开日期 | 2013-09-25 |
内容类型 | 学位论文 |
源URL | [http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/1822] ![]() |
专题 | 过程工程研究所_研究所(批量导入) |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 李玉超. 离子液体催化甲醛和丙醛制备甲基丙烯醛的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2012. |
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