题名 | 基于酸化剥离蛭石的TiO2光催化剂的负载与可控合成研究 |
作者 | 王兰 |
答辩日期 | 2012-05-27 |
授予单位 | 中国科学院研究生院 |
授予地点 | 中国科学院新疆理化技术研究所 |
导师 | 王传义 |
关键词 | 蛭石 负载 Tio2 {001}晶面 绿色合成 |
学位名称 | 博士 |
学位专业 | 材料物理与化学 |
英文摘要 | TiO2作为一种环境友好光催化材料,在光催化降解有机污染物、光分解水制氢、太阳能电池等领域具有卓越表现,并在解决环境污染和能源危机方面被寄予厚望。制备易于分离和回收且具有优良光催化性能的负载型TiO2光催化剂,有利于TiO2光催化氧化技术在污水处理中的工业化应用。同时,发展简单、绿色方法可控合成具有特定晶面的锐钛矿型TiO2纳米晶,对于研究其晶面与性能的关系并最终实现TiO2光催化剂的更广泛应用具有重要意义。基于此,本论文在蛭石的改性、基于酸化剥离蛭石进行的TiO2光催化剂的负载与可控合成方面进行了系统的探索研究。 以经过钠化处理的新疆蛭石为原料,分别采用热液搅拌法和机械球磨法获得了层间距为5.01 nm和5.24 nm的大层间距有机蛭石(OVMTs),其可用于纳米复合材料研究和环境污染物治理领域;同时,采用无机酸改性方式获得具有大比表面积、表面富含反应性基团、高热稳定性的酸化剥离蛭石(DVMT),并将其用于表面、界面作用研究。 基于DVMT片层的优良结构特性,以盐酸为钛醇盐的水解抑制剂,采用原位水热法制备了DVMT表层负载平展海绵状的三元混合晶相TiO2薄层复合光催化剂,发现该光催化剂具有比未经负载的TiO2更高的光催化活性;经过研究DVMT含量对该负载型光催化剂结构和性能的影响,得到了最佳的Ti与DVMT比例(Ti/DVMT比)为25 mmol/g;在此基础上,以硝酸作为抑制剂得到了与盐酸体系相似的催化剂结构组成和负载模式,同样具有较好的光催化性能;而在硫酸体系中得到的产物是一种DVMT表层负载平展的TiO2层并在该层之上生长了单层纳米TiO2颗粒球的锐钛矿型复合光催化剂,其光催化活性相对较低。此类易于分离和回收利用的负载型TiO2光催化剂的获得为改善TiO2光催化剂的固载工艺提供了新的思路。 以Ti/DVMT和酸物种为基础,研究了制备体系中pH值对负载型光催化剂结构和性能的影响,发现随着pH值的增大,产物中TiO2的晶相从三元混合相向单一锐钛矿相转变,并伴随着比表面积的增加和结晶度的降低,在pH = 0.5条件下获得的光催化剂的活性最高。在此基础上,进一步研究了煅烧温度对负载型光催化剂的影响,筛选出最优煅烧条件为500 °C,并发现负载型光催化剂中DVMT层的存在能很好地抑制TiO2晶型的转变,这为TiO2光催化剂的更广泛应用提供了有力证据。 鉴于材料晶体结构各向异性取向生长特性,以DVMT协同有机碱为形态控制剂,水热合成了{001}和{100}晶面主导的锐钛矿型TiO2长方体纳米单晶, 并通过调节DVMT与TTIP的比例,获得了不同形貌和晶体结构的锐钛矿型TiO2纳米晶,充分发挥DVMT片层的形态控制效应和二维片层的“硬模板”作用,有效稳定了{001}高能面并抑制锐钛矿型TiO2纳米晶在c轴方向上的生长。这种简单的绿色合成方法为其它功能型氧化物的合成提供了重要的思路和借鉴。 |
页码 | 131 |
内容类型 | 学位论文 |
源URL | [http://ir.xjipc.cas.cn/handle/365002/4364] ![]() |
专题 | 新疆理化技术研究所_环境科学与技术研究室 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 王兰. 基于酸化剥离蛭石的TiO2光催化剂的负载与可控合成研究[D]. 中国科学院新疆理化技术研究所. 中国科学院研究生院. 2012. |
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