| 题名 | 合金催化剂催化甲醛制氢的研究 |
| 作者 | 刘洪霞 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 吕功煊 ; 马建泰 |
| 关键词 | 光催化制氢 HCHO 活性位调控 合金助催化剂 卤素离子 Photocatalytic hydrogen evolution HCHO Active sites regulation Alloy cocatalyst Halogen ions |
| 学位名称 | 理学博士 |
| 其他题名 | 无 |
| 学位专业 | 物理化学 |
| 英文摘要 | 廉价、高效的助催化剂在光催化制氢的过程中发挥着至关重要的作用，然而Pd等贵金属助催化剂由于其低丰度，以及昂贵的价格限制了其大规模应用。本学位论文系统地研究了可见光驱动下各种合金催化剂催化甲醛制氢的反应机理及影响规律，构筑了高效的催化甲醛溶液产氢的光催化制氢体系。本论文取得的重要研究成果如下：1. 利用置换法制备了一种高效的具有壳核结构的Ag@Ag-Pd合金催化剂，研究了其在可见光驱动下催化甲醛溶液产氢的性能。2. 采用密度泛函理论（DFT）计算了合金催化剂所暴露的晶面不同会影响其对反应物分子的吸附能，发现可见光驱动下合金催化剂催化甲醛溶液产氢的活性高度依赖于助催化剂的晶面效应。3.采用密度泛函理论（DFT）计算了反应物分子HCHO和H2O的吸附能，发现它们高度依赖于合金助催化剂的配比，在理论计算的指导下，通过合金化的方法制备了一种新的高活性低成本的PdSn合金助催化剂，并通过调节PdSn合金的配比调控催化剂的产氢活性。4. 采用密度泛函理论计算了预吸附卤素对Pd/RGO催化剂的影响，发现卤素离子可以调节HCHO和H2O分子在催化剂表面的吸附能，不同催化剂催化甲醛产氢反应的活性排序为F-Pd/RGO>Cl-Pd/RGO > I-Pd/RGO > Br-Pd/RGO，与理论计算结果一致，F-Pd/RGO催化剂显示出最高的催化甲醛溶液产氢活性，最佳条件下其产氢速率可以达到1036.76 μmol∙h-1。 |
| 页码 | 206 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.licp.cn/handle/362003/26394]  |
| 专题 | 兰州化学物理研究所_OSSO国家重点实验室 |
| 作者单位 | 1.兰州大学 2.中国科学院兰州化学物理研究所; 3.中国科学院大学; |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 刘洪霞. 合金催化剂催化甲醛制氢的研究[D]. 北京. 中国科学院大学. |
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