题名臭氧组合工艺对饮用水和污水中抗生素和抗药基因的去除研究
作者李钢
答辩日期2018-12
文献子类博士
授予单位中国科学院生态环境研究中心
授予地点北京
导师强志民
学位名称工学博士
其他题名Elimination of antibiotics and antibiotic resistance genes in water and wastewater by ozone based combination processes
学位专业环境工程
英文摘要

      作为环境中一类重要的污染物,抗生素所带来的健康风险和生态环境问题引起了各国学者和公众的广泛关注。同时,抗生素诱导细菌抗性不断增强以及抗生素抗性基因(Antibiotic resistance genes, ARGs)大量增殖,ARGs能够在不同环境介质中传播和扩散,增加了病原菌获得抗生素抗性的机会,严重威胁人类健康。近年来,臭氧-生物活性炭(Ozone-biological activated carbon, O3-BAC)工艺被越来越多的应用到饮用水和污水处理中。基于此,本文研究了 O3-BAC工艺对饮用水和城市污水中多种抗生素及 ARGs的去除效果。此外,污泥是  ARGs的“汇”,ARGs的存在对污泥的处理与处置带来了较大的环境风险,本文也对污泥O3氧化过程中 ARGs的削减进行了研究,提出了优化组合工艺。主要结论如下:
      (1)以上海给水技术验证基地滤后水为研究水体,开展了 O3-BAC工艺中试研究,考察了该工艺对磺胺类抗生素(  Sulfonamides,  SAs)及磺胺类抗药菌(Sulfonamide resistant bacteria, SRB)的削减效果。结果表明,O3能够有效地去除水中 SAs,在 O3投加量为  2.5 mg L‒1时,8种目标  SAs在  O3-BAC工艺中的去除率超过了 90%。单独 BAC工艺中,较大的空床接触时间(Empty bed contact time,EBCT)能有效促进 SAs的去除,在  EBCT为   20  min时,8种   SAs的去除率为58%–83%。在 O3投加量为  0.5和  2.5 mg L‒1时,单独 O3对异养菌(Heterotrophicplate counts, HPCs)的去除率分别为 0.12和  0.47 logs。然而,经过 O3-BAC工艺后出水中 SRB出现了升高,表明后续消毒(如氯和氯胺)工艺对保障饮用水安全的重要性。同时,O3-BAC工艺能够有效降低氯代消毒副产物—三卤甲烷生成势(Trihalomethanes  formation potential,  THMsFP)和卤乙酸生成势(Haloaceticacids formation  potential, HAAsFP)。此外,对于总有机碳(Total  organic carbon,TOC)、254 nm UV transmittance(UV254)和浊度的去除,该工艺同样很有效。
      (2)以某城市污水处理厂生物处理出水为研究水体,进行了 O3-BAC工艺去除抗生素、抗生素抗药菌(Antibiotic resistant bacteria, ARB)和 ARGs的中试研究。结果显示,生物处理出水中检出多种抗生素:四环素类抗生素(Tetracyclines,TCs)的浓度为 7.46–28.82(氧四环素,Oxytetracycline)和 1.18–24.09 ng L‒1(四环素,Tetracycline);检出浓度较高的 SAs分别为磺胺甲恶唑(Sulfamethoxazole,25.87–104.92 ng L‒1)和磺胺噻唑(Sulfathiazole, 24.58–81.06 ng L‒1);氟喹诺酮类抗生素(Fluoroquinolones, FQs)中浓度最高的是氧氟沙星(Ofloxacin, 160.77–450.83 ng L‒1)。运行初期未启动 O3,活性炭对多种抗生素的去除率在 90%以上,但对 TCs和  FQs去除率较低(20%-30%);随着运行时间的延长,这两类抗生素的去除率接近 100%。单独 BAC对  HPCs的去除率为  0.08–1.50 logs;在 O3剂量为 5–20 mg L‒1,O3-BAC工艺能够实现  0.11–2.0 logs的  HPCs去除。然而,O3-BAC工艺出水中仍然含有一定数量的 HPCs和  ARB。BAC工艺对  ARB的截留作用较弱,而 O3-BAC整体工艺则能较有效地削减  ARB,在 O3剂量为  20  mg L‒1时,对四环素抗药菌(Tetracycline resistant bacteria, TRB)的灭活率为 1.3 logs。生物处理出水中,不同种类的 ARGs绝对含量差异较大,磺胺类抗性基因(Sulfonamide resistance genes, SRGs)、四环素类抗性基因(Tetracycline resistance genes, TRGs)和氟喹诺酮类抗性基因(Fluoroquinolone resistance  genes,  FRGs)的绝对含量较高。O3-BAC工艺对  ARGs和一类整合子(Class  1 integron, intI1)具有一定的削减能力。此外,O3-BAC工艺进出水中微生物群落结构发生了显著变化。
(3)对污泥中 ARGs的研究表明,SRGs和   TRGs被广泛检出,绝对含量分别为 6.45 × 108和3.61 × 107copies g–1dw(污泥干重)。在污泥 O3氧化过程中,O3剂量对污泥中  ARGs的削减具有一定的影响,在 O3剂量为185 mg g–1MLSS(Mixed liquor suspended solids)时,TRGs和  SRGs分别降低了 0.83和  0.52 logs。不同 pH条件影响  ARGs在污泥固、液两相中的分配,pH值为  5.0或  9.0时,污泥固相中 ARGs的绝对含量高于其在中性条件下的绝对含量。ARGs与intI1和二类整合子(Class 2  integron, intI2)均具有较强的相关性(p <  0.05),说明整合子是 ARGs发生迁移的重要载体。为了提升污泥  O3减量工艺中  ARGs的削减效果,考察了多种预处理技术与 O3的组合工艺对污泥中  ARGs的削减。结果表明,Ca(OH)2预处理能够有效地提高污泥  O3氧化对 ARGs的削减,在   Ca(OH)2投加量为 8.36 g L–1时,污泥固相中TRGs和  SRGs分别降低了  2.52和 1.73 logs。微波-双氧水预处理比单独微波预处理对污泥 O3氧化过程中 ARGs的削减更有效。

语种中文
页码137
内容类型学位论文
源URL[http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/42230]  
专题生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室
推荐引用方式
GB/T 7714
李钢. 臭氧组合工艺对饮用水和污水中抗生素和抗药基因的去除研究[D]. 北京. 中国科学院生态环境研究中心. 2018.
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