题名 | 可控纳米粒径金属催化剂的合成及其催化性能研究 |
作者 | 彭志光 |
学位类别 | 理学博士 |
答辩日期 | 2007-05-14 |
授予单位 | 中国科学院研究生院 |
导师 | 吕功煊 |
关键词 | Au/ZMS-5 环己烷 氧化 分子氧 环己烯 β-紫罗兰酮 Pt/MCM-41 cyclohexane oxidation molecular oxygen β-ionone cyclohexene |
学位专业 | 物理化学(含:化学物理) |
中文摘要 | 自从Haruta报道了用沉淀法制备高分散担载金催化剂对CO低温氧化具有活性以来,金催化剂开始受到广泛关注。最近金催化剂在选择氧化、甲烷低温燃烧、氮氧化合物的消除等反应中展现了良好的催化性能,表明金催化剂有着极大的开发潜力。本论文的研究工作主要集中在以下几个方面: 1.可控尺寸金纳米颗粒的合成及其催化氧化环己烷研究以硝基甲烷为还原剂,采用控制溶液pH值的方法,制备了平均粒径分别为2,10和20 nm的Au颗粒,并用浸渍法将其担载在载体上,得到负载型Au催化剂。以环己烷氧化反应为探针反应,考察了不同粒径的Au/ZSM-5催化剂的催化反应活性,发现2 nm的Au/ZSM-5催化剂在催化选择氧化环己烷的反应中表现出优异的反应活性,环己烷的转化率和环己酮及环己醇的总选择性分别达到了19%和88%。 2.Au/ZSM-5催化剂催化分子氧氧化β-紫罗兰酮研究考察了Au/ZSM-5催化剂对分子氧氧化β-紫罗兰酮的催化性能。结果发现,该催化剂可以有效地催化分子氧氧化β-紫罗兰酮生成5,6-环氧-β-紫罗兰酮、4-氧代-β-紫罗兰酮、4-羟基-β-紫罗兰酮以及少量的二清猕猴桃内酯, β-紫罗兰酮的转化率和5,6-环氧-β-紫罗兰酮的选择性分别达到98.5%和75.0%。 3.Au/ZSM-5催化环己烯烯丙位氧化性能的研究考察了Au/ZSM-5催化剂对环己烯烯丙位氧化催化性能。结果发现,在无溶剂体系中,该催化剂可以有效地催化环己烯生成环己烯酮、环己烯醇、环氧环己烷和环己二醇。环己烯的转化率和环己烯酮的选择性分别达到83.1%和65.7%。 4. Pt/MCM-41分子筛的合成、表征及其催化性能研究以离子型表面活性剂十六烷基三乙基溴化铵为模板剂,在强酸性条件下,以氯铂酸为铂源制备了Pt/MCM-41分子筛。并用XRD和N2吸附-脱附技术,对该催化剂进行了系统分析。以β-紫罗兰酮氧化反应为探针反应,考察了Pt/MCM-41催化剂的催化活性,发现该催化剂可以有效地催化分子氧氧化β-紫罗兰酮生成5,6-环氧-β-紫罗兰酮、4-氧代-β-紫罗兰酮、4-羟基-β-紫罗兰酮以及少量的二氢猕猴桃内酯。 |
学科主题 | 多相催化 |
公开日期 | 2013-05-27 |
内容类型 | 学位论文 |
源URL | [http://210.77.64.217/handle/362003/3119] ![]() |
专题 | 兰州化学物理研究所_OSSO国家重点实验室 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 彭志光. 可控纳米粒径金属催化剂的合成及其催化性能研究[D]. 中国科学院研究生院. 2007. |
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