| 题名 | 冰冻圈大气气溶胶和雪冰化学研究-以南、北极和中国西部高山区为例 |
| 作者 | 孙俊英 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2002 |
| 授予单位 | 中国科学院寒区旱区环境与工程研究所 |
| 授予地点 | 中国科学院寒区旱区环境与工程研究所 |
| 导师 | 秦大河 |
| 关键词 | 气溶胶化学 雪冰化学 冰冻圈 南北极 中国西部高山区 |
| 其他题名 | CHEMICAL STUDIES OF ATMOSPHERIC AEROSOL AND SNOW/ICE IN CRYOSPHERE-Case Studies In the Antarctic, the Arctic and High Mountains of Western China |
| 中文摘要 | 由于大气气溶胶对气候和环境有重要的影响，大气气溶胶研究是全球变化研究中的热点之一。大气气溶胶高度的时空可变性以及实际观测数据点较少，使得大气气溶胶的辐射强迫的估计存在很大的不确定性。大范围内大气气溶胶的研究不仅可以提供大气的环境状况，也可以为估计大气气溶胶的辐射强迫提供基础数据。另外，冰川区的大气气溶胶还可为冰芯记录的合理解释提供依据。本文基于在南极、北极和中国西部高山区采集的大气气溶胶和雪冰样品中可溶性成分的分析得到如下主要结论：南极Lambert冰川流域LGB16雪芯中MSA的浓度自1933年以来呈波动降低的趋势，并具有明显的年际和年代际变化。MSA记录的小波分析结果显示，MSA浓度分别在1934年，1952年和1981年前后发生了突变。2-4年左右周期的最强信号在30年代；5-8年周期的最强信号在30年代和40年代初；15a左右周期的最强的信号发生在30年代至50年代中期。MsA的傅立叶功率谱分析显示，95％置信度下的显著周期有3.1，3.5，4.6，6.6，14名年，这表明LGB16雪芯中MSA的浓度与海气相互作用、地球地极移动振幅和太平洋副热带高压等的变化有关。MSA浓度与南印度洋40-90oE区域内的海冰面积具有反相关关系，而与ElNino。事件强度无显著相关性。目前，这些联系的内在机制还不清楚，需要进一步研究。L翻bert冰川流域主要离子的空间分布显示，自海岸向内陆（距海岸距离增大，海拔升高），Na~+，Cl~-，Mg~(2+)，K~+的浓度迅速下降，而SO_4~(2-)的浓度随海拔升高变化不明显，NO_3~-则略有增加，这种趋势与南极洲其它地区的变化趋势相似。Na~+，Cl~-等海盐浓度与南极其他地区相当，但Lambert地区的K~+和Ca~(2+)的含量异常高，大约是其他地区平均值的20倍左右。这一异常现象很可能与Lambert冰川区有许多山峰出露有关。沿南极冰盖边缘的中山站至DomeA考察路线，在中山站、DT263和DT401等地点的气溶胶载量分别为39.1、10.6和9.2neq/m~3。DT263和DT401各种离子的浓度几乎相同（以NH_4~+和SO_4~(2-)为主），说明在南极内陆很大范围内大气气溶胶分布相对均匀。气溶胶中Cl~-Na~+的比值远低于海水中的比值，表明气溶胶中的海盐颗粒已经发生了变化；NH_4~+/SO_4~(2-)的比值大于1，说明在南极内陆(NH_4)_2）SO_4和N玖NH_4NO_3并存。而在中山站，除NH_4~+和SO+4~(8-)仍为主要离子外，Cl~-和Na~+也是气溶胶的主要成分，Cl~-/Na~+的比值高于海水中的比值，表明在海岸区存在其他形式的氯化物，可能是局地粉尘与次生HCI反应的产物。气溶胶的离子平衡及NH_4~+/SO_4~(2-)（0.48）的比值都说明南极大气中存在H_2SO_4。中国首次北极科学考察沿线夏季气溶胶样品的化学分析表明：气溶胶载量平均为186.7neq/m~3（最小为11.2，最大为1209.9）。海盐(Na~+、Cl~-）占气溶胶载量的兑绍19％，次生气溶胶（NH4+，SO42-）占气溶胶载量的30土20％，说明原生气溶胶是主要成分。绝大多数气溶胶中Cl-/Na+的比值远低于海水中的比值，尤其在北冰洋地区最严重；NH4+/SO42-的浓度比值小于1，考虑到气溶胶中的离子平衡，我们认为在北冰洋地区大气中存在H2SO4，而沿线其他区域气溶胶中50户和NH4+主要以（NH4）2SO4和Na2SO4的形式存在。这主要是NaCI和H2SO4在大气中发生反应生成Na2SO4和HCl的缘故。气溶胶中MsA浓度和MSA/nssSO42-的比值的纬度分布特征显示，在中低纬度地区MSA浓度和MSA/nssSO42-的比值均随着纬度的升高而增加。该结果表明白令海是DMs的高产区，并证实了低温有利于DMS向MSA的转化。在珠峰北坡绒布冰川末端冰债采集的大气气溶胶的平均载量为27.68neq／m3（最小为8．92，最大为79．41），NH4＋、c扩"、NoZ一和N03一是气溶胶中的主要离子。在珠峰北坡东绒布冰川上游采集的大气气溶胶的平均载量为35．02neq／m3（最小为12．99，最大为幻．53），NH4"、5042一、N03一和c扩＋是气溶胶中的主要离子。珠峰地区大气气溶胶样品中，cl谢a＋的比值均小于海水中的比值，说明海盐气溶胶已经发生了变化。大部分气溶胶中N场＋／5042一的比值大于1，说明存在伽风）2504之外其他形式的按盐。因为珠峰地区没有发达的工农业，高浓度的次生气溶胶只能来自污染物的长距离传输，如印度和尼泊尔工业和人类居住区。在天山乌鲁木齐河源1号冰川东支4030米处采集的气溶胶的平均载量为146.7neq/m3（最小为15.43，最大为495.49）。样品中测定的阳离子总量大于阴离子总量，说明该地区的大气环境呈碱性。在采样时段内，大气气溶胶逐渐从以粉尘为主过渡到以次生气溶胶（NH4）2SO4为主，而且气溶胶载量逐渐变小。中国尘暴通常发生在2月中旬至5月底，其中4月底至5月初尘暴活动最强。因此，该地区气溶胶浓度的变化反映了大气中粉尘载量的变化。通过对同时采集的大气气溶胶及表层雪样品中化学成分的对比分析得出，对颗粒相的离子来说，雪中的离子浓度与大气气溶胶的离子浓度有很好的相关性，如Na＋、Cl-、Ca2+、K＋、Mg2+和SO42-的相关系数分别为0.95、0.91、0.91、0.79、0.76和0.76，这说明表层雪中这些离子的浓度基本上能反映大气中的状况，使我们有信心利用雪冰记录恢复过去大气的变化；但对气相和颗粒相并存的离子（NH4+，NO3-）来说，雪中的离子浓度与大气气溶胶的离子浓度不相关，说明沉积后过程和／或采样后过程改变了雪冰中NH4+和NO3+的浓度。该结果较系统地给出了天山地区有关雪冰记录形成过程的关键环节一气／雪界面过程的证据，为该地区冰芯记录的恢复提供了依据。通过比较南、北极和中低纬度高山区大气气溶胶可溶性成分的浓度可以看出，NH4+、NO3-、SO42-、MsA和c2042一的浓度相差几倍至几十倍，而c扩"、Mg2+、K+、Na+和Cl-的浓度相差几倍至上百倍。相对于原生气溶胶而言，次生气溶胶在偏远地区大气中的变化幅度较小。Ca2+、Mg2+、K+、Na＋和Cl-的浓度最低值都出现在距离海洋和大陆较远的南极内陆。南极、北极地区和喜马拉雅山地区气溶胶中Cl-/Na+的比值远低于海水中的比值，表明气溶胶中的海盐颗粒己经发生了变化是一较普遍的现象。为了考察气溶胶的气候环境效应以及人类活动对全球变化的影响，需要在全球范围内开展长时间的气溶胶观测，并从冰芯记录中恢复大气成分的自然变化历史以及为其提供依据的雪冰现代过程。 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2013-08-22 |
| 页码 | 130 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.casnw.net/handle/362004/21944]  |
| 专题 | 寒区旱区环境与工程研究所_研究生学位论文_学位论文 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 孙俊英. 冰冻圈大气气溶胶和雪冰化学研究-以南、北极和中国西部高山区为例[D]. 中国科学院寒区旱区环境与工程研究所. 中国科学院寒区旱区环境与工程研究所. 2002. |
| 个性服务 |
| 查看访问统计 |
| 相关权益政策 |
| 暂无数据 |
| 收藏/分享 |
除非特别说明，本系统中所有内容都受版权保护，并保留所有权利。
修改评论