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题名	过渡金属与吡啶酮原位衍生物的配位化学
作者	李亚敏
学位类别	博士
答辩日期	2006-05-31
授予单位	中国科学院福建物质结构研究所
授予地点	福建物质结构研究所
导师	吴新涛
关键词	二吡啶酮 苯基吡啶酮 原位合成 晶体结构 π…π作用 CH…π作用
学位专业	物理化学(含：化学物理)
中文摘要	近年来一些具有新颖结构的配位聚合物通过一步法在水热或者溶液条件下被合成，同时伴随原位反应。吡啶酮化合物，在金属离子存在下，它可与含碳、氧或氮等亲核试剂原位加成，生成具有多个配位基团的配体，从而具有多种配位模式，能够与金属离子形成构型多样的配合物。且形成的高核化合物在磁性材料领域具有巨大的潜在应用价值。本论文以吡啶酮为主要配体，在过渡金属离子存在下，原位产生了吡啶酮衍生物，结合其他配体如L-脯氨酸，合成了一系列新的配位化合物。并对合成出的系列新配位化合物进行了磁性和荧光性质的研究。 基于原位合成的配体(S)-Hdphp ((S)-N-[di(2-pyridyl)-hydroxy-methyl] -proline)，H2dpd (di-2-pyridylmethanediol)，H2bdpg (N,N’-bis[di(2-pyridyl)methylene] -diaminoguanidine)，H2dbpg (N,N’-di(benzyl-2-pyridylidene)-diaminoguanidine)，dppd (N-(di(2-pyridyl)methylene)-p-phenylenediamine)，和H2bpd (benzyl-2-pyridyl -methanediol)，我们共得到了17个化合物： {Na[M4((S)-dphp)3(OAc)3](ClO4)1.5(H2O)1.5}(ClO4)(OH)0.5·3H2O [M = Co (1), Ni (2), (3Ni+Co)/4 (3)] {Ni[(S)-dphp](H2O)2}(ClO4)(H2O)1.5 (4) {Ni[(S)-dphp](DMF)(H2O)}(ClO4) (5) {Ni[(S)-dphp](SCN)(H2O)} (6) {K4[Ni((S)-dphp)(SCN)2]4(H2O)6(CH3CN)0.5}n (7) [{Cu4(Hdpd)4(ClO4)2(H2O)2}(ClO4)2·2H2O] (8) [{Ni4(Hdpd)4(H2O)4}(ClO4)4·4H2O] (9) [{Ni4(Hdpd)4(OAc)2(H2O)2}(ClO4)2] (10) Cu2(Hdpd)2(py)2(ClO4)2 (11) [Cd2(H2dpd)2Cl4]·3(H2O) (12) [Cd2(H2bdpg)(Hbdpg)(OAc)](ClO4)2·3(H2O) (13) [Ni(Hdbpg)]Cl·3(H2O) (14) [Mn2(dppd)4(OAc)2](ClO4)2(CH2Cl2)·3(H2O) (15) [Cu2(bzpy)2(Hbpd)2(H2O)](ClO4)2·(H2O) (16) [Cu2(bzpy)2(bpd)(H2O)2]·2H2O (17) 用X射线单晶衍射和红外光谱表征了这些化合物的结构。其中，化合物1-7是基于手性配体(S)-Hdphp的手性化合物，在这里我们首次探索了dpk的手性衍生物。化合物1-3是异质同晶，由两个独立的的四核簇组成。 4-6是单核化合物。4和5通过氢键，π…π和CH…π作用分别形成3D和2D结构。6通过氢键构筑成三维结构。7是单核镍单元通过钾原子连接起来的三维结构；化合物8-10是立方烷型的四核簇。11-13是双核化合物，11中含有分子内π…π作用,13中存在分子内吡啶-金属鳌合环π堆积作用。14是单核化合物，相邻的及中心对称的单元间存在π…π作用。15-17是双核化合物，15通过π…π作用和CH…π作用构筑成二维结构，16和17在分子内，分子间π…π作用及CH…π作用下，形成一维链状结构。 我们对化合物1-3及8的磁性做了研究。1表现出弱的铁磁作用，2表现为顺磁体，3和8呈现反铁磁相互作用。另外，我们还对化合物12，13的荧光性质也进行了研究。
语种	中文
公开日期	2013-05-09
页码	164
内容类型	学位论文
源URL	[http://ir.fjirsm.ac.cn/handle/350002/7822]
专题	福建物质结构研究所_中科院福建物质结构研究所_学位论文
推荐引用方式 GB/T 7714	李亚敏. 过渡金属与吡啶酮原位衍生物的配位化学[D]. 福建物质结构研究所. 中国科学院福建物质结构研究所. 2006.

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