| 题名 | 纯铁氢酶活性中心模拟物的合成、表征及电化学性质 |
| 作者 | 胡明强 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2007-06-06 |
| 授予单位 | 中国科学院福建物质结构研究所 |
| 授予地点 | 福建物质结构研究所 |
| 导师 | 陈昌能 |
| 关键词 | 纯铁氢酶 电化学 生物无机化学 羰基化合物 铁化合物 有机硫化合物 |
| 其他题名 | Synthesis, Characterization and Electrochemistry of Diiron Models of the Active Sites of Fe-only hydrogenases |
| 学位专业 | 物理化学（含：化学物理） |
| 中文摘要 | 氢酶是微生物体内催化可逆的质子还原和H2氧化的高活性酶，其中纯铁氢酶在催化质子还原放氢方向非常高效。纯铁氢酶的人工模拟不仅提供大量生物无机模拟体系的合成路线，也提供了新的模型以设计稳定的制氢催化剂。 本论文综述介绍了纯铁氢酶活性中心蝶型[2Fe2S]亚基模拟化合物的合成研究进展，并着重介绍了这些模拟化合物在催化质子还原过程中的催化机理研究进展。目前对[2Fe2S]亚基的化学模拟设计合成研究主要集中在两个主要方向，桥连巯基的改性模拟、端基CO的供电性配体取代。我们的主要工作包括： （1）合成一系列桥连双巯基六羰基[2Fe2S]模拟化合物，运用电化学手段研究这些化合物的在电化学体系中，尤其是酸性条件的氧化还原变化。对这一类化合物在催化质子还原过程中的两种倾向分别提出机理解释。 （2）合成一系列芳香苯巯基桥连[2Fe2S]模拟化合物，运用电化学手段研究了不同桥巯基配体取代对[2Fe2S]骨架电子环境的影响，并对[2Fe2S]模拟化合物在酸性条件下在双铁核心上缔合质子的方式给出机理解释。 （3）合成一系列有机硫配体（有机硫醚和亚砜）取代的丙烷二巯桥羰基铁化合物，这是一类崭新[2Fe3S]结构，向模拟纯铁氢酶活性中心[4Fe4S]亚基与[2Fe2S]亚基的连接迈出重要一步。运用电化学手段研究这些[2Fe3S]在酸性条件下的质子催化还原活性，发现亚砜取代化合物表现出与CO相似的π受电性，它的电化学响应丰富了对模拟化合物的电子传递活性的认识。 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2013-05-09 |
| 页码 | 146 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.fjirsm.ac.cn/handle/350002/7808]  |
| 专题 | 福建物质结构研究所_中科院福建物质结构研究所_学位论文 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 胡明强. 纯铁氢酶活性中心模拟物的合成、表征及电化学性质[D]. 福建物质结构研究所. 中国科学院福建物质结构研究所. 2007. |
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