| 题名 | Keggin型杂多酸的合成、表征和催化性能研究 |
| 作者 | 解启慧 |
| 学位类别 | 理学硕士 |
| 答辩日期 | 2008-05-21 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 导师 | 王晓来 |
| 关键词 | 杂多酸 α 羟溴化 环己烯 双氧水 Heteropolyacids α bromine cyclohexene hydrogen peroxide β-不饱和化合物 β-Unsaturated Carbonyl Compounds |
| 学位专业 | 物理化学（含：化学物理） |
| 中文摘要 | 杂多酸是一类人们所熟知的无机化合物，其显著特征是兼有酸性和氧化性。作为酸性和氧化还原性的双功能催化剂，以其催化活性高、选择性好、反应条件温和及不腐蚀设备等优点，一直是催化领域研究的热点。本论文的研究工作主要集中在以下几方面： 1. Keggin型杂多酸催化α，β-不饱和羰基化合物的羟溴化反应 本工作研究了以Keggin型杂多酸为催化剂、溴为氧化剂，α，β-不饱和化合物羟溴化反应。以查尔酮为底物，考察了催化剂的类型、催化剂的用量、溶剂、反应时间等因素对羟溴化反应的影响。实验结果表明， Keggin型磷钼酸是α，β-不饱和化合物氧化的高效催化剂。查尔酮的羟溴化反应最适宜的反应条件为：催化剂用量n(H3PMo12O40):n(查尔酮)=0.1, , n(Br2): n(查尔酮)=1.2，常温反应6 h。在此反应条件下，查尔酮转化率为100%，β-溴-α-羟基酮产率为76%。通过核磁共振波谱以及质谱对产物进行了表征,证实了产物的结构。 2. 过渡金属离子取代Keggin型磷钼酸催化氧化环己烯合成反1，2-环己二醇的研究 本工作研究了以过渡金属离子（Fe3+, Co2+, Ni2+, Cu2+, Zn2+, V5+, Mn2+取代的Keggin型磷钼酸为催化剂、30% (质量分数)过氧化氢水溶液为氧化剂，环己烯氧化制反式1,2-环己二醇的反应。系统考察了催化剂的类型、催化剂的用量、反应温度和反应时间对环己烯氧化反应的影响。实验结果表明，Fe 取代的Keggin型磷钼酸是环己烯氧化制反式1,2-环己二醇的高效催化剂。最适宜的反应条件为：催化剂用量n(H6PMo11FeO40):n(环己烯)=0.02, n(H2O2): n(环己烯)=1.5，反应温度55℃ ，反应时间8 h。在此反应条件下，环己烯转化率为98%，反式1,2-环己二醇的选择性为97%。通过核磁共振波谱方法以及气质连用对产物进行了表征,证实产物为反式1,2-环己二醇。 |
| 学科主题 | 均相催化 |
| 公开日期 | 2013-04-26 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://210.77.64.217/handle/362003/2922]  |
| 专题 | 兰州化学物理研究所_OSSO国家重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 解启慧. Keggin型杂多酸的合成、表征和催化性能研究[D]. 中国科学院研究生院. 2008. |
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