题名 | 过渡金属修饰的氮掺杂二氧化钛及其可见光催化性能研究 |
作者 | 孙彩霞 |
学位类别 | 博士 |
答辩日期 | 2011 |
授予单位 | 中国科学院金属研究所 |
授予地点 | 北京 |
导师 | 尚建库 |
关键词 | 光催化 氮掺杂二氧化钛 金属修饰 可见光催化 |
学位专业 | 材料物理与化学 |
中文摘要 | "光催化在环境领域的潜在应用价值得到了越来越多的关注,设计开发可见光下具有高效率的光催化材料是研究的热点。研究发现非金属掺杂可以提高TiO2材料对可见光的吸收,但是光催化效率较低。因此本论文结合过渡金属在光催化反应过程中的电子受体作用,可以阻止光生电子和光生空穴的复合,在N掺杂二氧化钛(TiON)的基础上进行过渡金属修饰,对合成的催化剂材料进行可见光光催化降解和光催化杀菌测试。重点研究了材料修饰改性和材料可见光催化性能之间的关系。 首先采用溶胶快速凝胶法,制备了Ag、Ni共修饰的TiON(N掺杂二氧化钛)前驱体(Ag2O/NiO/TiON),重点考察了煅烧温度对材料光催化性能的影响。结果表明:煅烧温度对材料可见光催化效果有重要影响。当样品在400 oC煅烧时,材料的结晶较完善,对可见光有强烈的吸收,材料表现出了很高的可见光催化活性;当样品在低于400oC煅烧时,材料的结晶度较差,对可将光的吸收较弱,不利于材料光催化性能的发挥;当材料在500 oC煅烧时,材料的结晶度较好,但是基体中的N含量减小,导致材料在可见光下的光催化活性减弱。结果在利用快速凝胶法制备Ag2O/NiO/TiON时,最佳的煅烧温度为400 oC。 基于上述研究结果,在制备过程中通过改变过渡金属离子(Ag+)和(Ni2+)的添加量,考查了过渡金属离子单独添加时对材料(Ag2O/TiON和NiO/TiON)可见光催化性能的影响。Ag+的添加量对材料可见光催化性能有重要影响,当Ag+添加量为Ag:Ti=1:50(摩尔比)时,材料表现出很高的光催化效率,当低于此添加量时,材料的可见光催化活性较低,添加量高于Ag:Ti=1:50时,材料尽管具有较高的光催化活性,材料本身也具有一定的抗菌性。相反Ni2+添加量的变化对材料光催化活性的影响不是很大。在Ni2+添加量在1:300~1:30(Ni:Ti摩尔比)变化时,光催化性能几乎无变化。 此外本论文还研究了在制备过程中同时添加Ag+、Ni2+离子,利用Ag2O和NiO之间的协同作用共同对TiON基体进行修饰,参考Ag+、Ni2+单独添加时对材料可见光催化性能的影响规律,选定Ni:Ti添加量为1:300,考查了Ag+添加量对NiO/TiON光催化性能的影响。结果显示:当Ag+添加量为Ag:Ti=1:50(摩尔比)时,Ag2O/NiO/TiON材料表现出很高的光催化效率,但是效果远远高于此添加量时的Ag2O/TiON;Ag2O/NiO/TiON表现出来的光催化效率不是Ag2O/TiON和Ni/TiON的简单叠加,而是存在着协同效应,文中对这种效应进行了讨论。同时为了更好地理解光催化杀菌的过程以及机理,通过对作用前后细菌形貌观察,初步理解了光催化杀菌过程,在光催化过程中,细菌的细胞膜首先得到破坏,接着细菌内部结构产生一系列变化。 最后利用有机泡沫模板法制备了一种金红石型TiO2泡沫材料,制备工艺中采用20000(聚乙二醇)调节浸渍浆料的粘度,结果显示在PEG添加量为1wt%浆料的流动性和粘度比较适合浸渍。在后续的热烧结过程中,发现煅烧温度对材料的孔隙率、收缩率、以及压缩强度有很大影响,在1400 oC煅烧时,材料仍然具有高达近80%的开孔率和透光性。以具有高孔隙率和较高强度的金红石泡沫材料为载体,负载具有可见光催化性能的锐钛矿型TiO2,得到了金红石和锐钛矿相复合的大孔泡沫光催化剂材料,这种材料在可见光下具有很好光催化效果,并且易于回收和再生,对大规模的实际使用具有很好的推动作用。" |
公开日期 | 2013-04-12 |
内容类型 | 学位论文 |
源URL | [http://210.72.142.130/handle/321006/64296] |
专题 | 金属研究所_中国科学院金属研究所 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 孙彩霞. 过渡金属修饰的氮掺杂二氧化钛及其可见光催化性能研究[D]. 北京. 中国科学院金属研究所. 2011. |
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