| 题名 | 磁性纳米催化剂的制备及催化性能的研究 |
| 作者 | 张荣召 |
| 学位类别 | 理学博士 |
| 答辩日期 | 2011-11-25 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 导师 | 孙伟 |
| 关键词 | 磁性纳米催化剂 还原反应 Suzuki偶联 Ullmann偶联 直接C-H 芳基化 Magnetic nanocatalyst Reduction Suzuki coupling Ullmann coupling Direct C-H arylation |
| 学位专业 | 物理化学 |
| 中文摘要 | 和均相催化剂相比，多相催化剂具有易分离、稳定性高和可重复使用等优点而备受重视。纳米催化剂因具有比表面积大、表面活性高等特性而具有比传统多相催化剂更高的催化活性和选择性，但是因其粒径小，难以通过简单的过滤实现分离，从而增加了分离和回收的难度。磁性纳米催化剂通过外加磁场的作用即可简单的实现催化剂的回收利用，解决了纳米催化剂的回收利用问题。因此发展一种廉价易得、制备简单的磁性纳米催化剂是一个非常值得研究的课题。 本文设计并制备了磁性纳米Pd/Fe3O4、MFe2O4 和Fe-Ni 合金催化剂，并分别应用到芳香族硝基化合物的还原反应、Suzuki 偶联反应、C-O 交叉偶联反应、C-N 交叉偶联反应和芳基C-H 活化反应，研究了其催化活性和催化剂的重复使用性，成功建立了合成芳胺、二芳醚、含氮化合物以及联苯类化合物的新型、高效催化体系。 1. 制备了以Fe3O4 为载体的纳米Pd 催化剂，成功地将其应用到芳硝基化合物的还原反应和Suzuki 偶联反应中。在常温和氢气压力为常压的条件下，芳胺可以获得高达98%的收率；在80 ℃ 下联苯类化合物可以获得高达98%的收率。利用磁性材料易于分离的特点，实现了催化剂的重复使用，且活性无明显降低。 2. 制备了磁性纳米铁酸盐催化剂，成功地将其应用到C-O 和C-N 交叉偶联反应中，分别以99%和93%的收率获得二芳醚和含氮化合物。该类催化剂在催化上述两种反应中不仅表现出较高的催化活性和广泛的底物适应性，而且显示了较好的稳定性，在重复使用多次后催化活性未见明显降低。 3. 制备了磁性纳米Fe-Ni 合金催化剂，成功地将其应用到Suzuki 偶联反应和芳基C-H 活化反应中。在优化条件下联苯类化合物的收率最高可达94%，但遗憾的是催化剂在重复使用时活性下降比较严重，失活的具体原因还在探索中。该催化剂在催化芳基C-H 活化反应中表现出较高的催化活性和广泛的底物适应性，产物的最高收率可达97%。催化剂具有较好的稳定性，在重复使用多次后催化活性保持不变。 |
| 学科主题 | 均相催化 |
| 公开日期 | 2012-11-08 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://210.77.64.217/handle/362003/1797]  |
| 专题 | 兰州化学物理研究所_OSSO国家重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 张荣召. 磁性纳米催化剂的制备及催化性能的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2011. |
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