题名 | 直接甲醇燃料电池电催化剂及新型碳载体的研究 |
作者 | 齐静 |
学位类别 | 博士 |
答辩日期 | 2011-10-31 |
授予单位 | 中国科学院研究生院 |
导师 | 孙公权 |
学位专业 | 物理化学 |
中文摘要 | 本论文围绕燃料电池关键材料电催化剂的催化活性、稳定性、制备成本,采用现代 谱学显微技术、电化学方法、密度泛函理论(DFT)计算等系统研究了电催化剂的构效关系 以及控制制备工艺。主要研究结果如下: ⒈ 以间苯二酚和甲醛为碳前体,以柠檬酸钠络合的硝酸铁为石墨化催化剂和硅胶为 模板剂,控制制备了具有较高比表面积和石墨化程度的介孔碳材料(GMC)及其担载的PtRu 电催化剂。与Vulcan XC-72 担载的PtRu 电催化剂相比,该电催化剂组装的直接甲醇单体 电池的性能较好,稳定运行1,500h,电极内部的传质极化明显改善。 ⒉ 乙二醇还原法制备Pt/C 电催化剂时碳载体加入顺序对Pt 纳米粒子的粒径具有一定 影响,采用先将Pt 前体还原成Pt 胶后沉降到碳载体上制备的Pt/C 电催化剂具有较小的Pt 粒径,Pt 的利用率和对氧还原反应(ORR)和甲醇氧化反应的比质量活性明显提高。 ⒊ 在NH3 气氛下,通过控制实验条件,制备了MoN/C 和Mo2N/C 两种不同结构的电 催化剂。DFT 计算表明,MoN 和Mo2N 均有利于O2 的解离,前者对O2 的Griffiths 吸附模 式使Mo 的利用率增加一倍,对ORR 的催化活性高于后者,计算结果与实验结果基本一致。 ⒋ 探索了以聚吡咯为N 和C 的前体,以硝酸钴为Co 的前体制备的Co-N/C 电催化剂。 实验结果表明:Co/N-C 电催化剂对ORR 具有良好的催化活性和电化学稳定性。 |
语种 | 中文 |
学科主题 | 物理化学 |
公开日期 | 2012-07-09 |
内容类型 | 学位论文 |
源URL | [http://159.226.238.44/handle/321008/116551] |
专题 | 大连化学物理研究所_中国科学院大连化学物理研究所 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 齐静. 直接甲醇燃料电池电催化剂及新型碳载体的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2011. |
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