| 题名 | F＋HD/D2反应体系的高分辨态态动力学研究 |
| 作者 | 董文锐 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2011-07-25 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 导师 | 杨学明 |
| 学位专业 | 物理化学 |
| 中文摘要 | 本论文中，我们利用交叉分子束方法和氢原子里德堡飞渡时间谱技术对F+HD→HF(v’ ＝2，j’)＋D 反应中的分波共振现象，F＋HD/D2 在碰撞能约为1-4kcal/mol 范围内的反应机 理以及F/F*＋HD 反应中的非绝热效应进行了较为详尽的研究。 在F＋HD→HF(v’＝2，j’)＋D 反应中，我们用液氮冷却HD 分子束以及放电产生的F 原子束，获得了高分辨的实验结果。在碰撞能为1kcal/mol 的情况下平动能分辨达到了 0.026kcal/mol。首次在交叉分子束实验中观察到了化学反应中分波分辨的反应共振，并且 实验结果与张东辉等人运用CCSD(T)方法构建的势能面的理论计算结果符合的很好。 在F＋D2 反应中，我们在碰撞能1.22kcal/mol 时观察到DF(v’＝4)的前向散射产物，发 现其转动布居很冷。理论分析认为该前向散射产物来源于F 原子以较大碰撞参数垂直于 D2 分子轴碰撞。我们也发现在碰撞能约2kcal/mol 以上产物的转动布居在某些散射角度上 出现了双峰结构。 我们对F＋HD 反应的两个产物通道在碰撞能约1.4-4.5kcal/mol 范围内进行了实验研究。对该反应的D 通道，我们发现了明显的前向散射，并且主要集中于产物HF(v’＝3)振动态。在该反应的H 通道，并没有发现显著的共振特征，该通道产物主要来自于直接反应。 我们测量了F(2P3/2)/F*(2P1/2)＋HD→DF＋H 反应的微分截面，得到了不同碰撞能下F(2P3/2)与F*(2P1/2)的相对反应性。发现在低碰撞能下F*(2P1/2)的反应性大于F(2P3/2)，Born-Oppenheimer 近似完全失效。 |
| 语种 | 中文 |
| 学科主题 | 物理化学 |
| 公开日期 | 2012-07-09 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://159.226.238.44/handle/321008/116536]  |
| 专题 | 大连化学物理研究所_中国科学院大连化学物理研究所 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 董文锐. F＋HD/D2反应体系的高分辨态态动力学研究[D]. 中国科学院研究生院. 2011. |
| 个性服务 |
| 查看访问统计 |
| 相关权益政策 |
| 暂无数据 |
| 收藏/分享 |
除非特别说明，本系统中所有内容都受版权保护，并保留所有权利。
修改评论