| 题名 | 用飞秒双光子光电子能谱方法研究ROH在TiO2(110)表面的光化学 |
| 作者 | 周传耀 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2011-07-23 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 导师 | 杨学明 |
| 学位专业 | 物理化学 |
| 中文摘要 | 在水中加入甲醇能够大大提高TiO2 光催化分解水制氢的效率。显然，甲醇与TiO2 的 相互作用是该过程中非常重要的步骤。因此从分子水平研究甲醇在TiO2 上的光催化性质将 可能为发展新型高效制氢催化剂提供线索。 作者利用飞秒双光子光电子能谱技术(2PPE)，在Methanol/TiO2(110)表面探测到了一个 位于费米能级以上2.4eV 的光诱导电子激发态，结合高分辨扫描隧道显微镜(HR-STM)结果 发现：2PPE 中的激发态信号是由于甲醇在Ti5c 位的光催化解离引起的；密度泛函理论(DFT) 计算支持这一结论；时间分辨双光子光电子能谱(TR2PPE)测得CH3OH/TiO2(110)表面激发 态的寿命约为24fs；实时双光子光电子能谱测量显示该光催化解离过程遵循分型动力学； 同位素效应研究也佐证了甲醇在TiO2(110)表面的光催化解离是通过羟基的断裂；TiO2(110) 样品缺陷的存在能够降低反应能垒，从而加快甲醇的光催化解离；激发光波长也直接影响 甲醇在TiO2(110)表面的光催化动力学，定量测量发现甲醇的光催化解离速率正比于超过带 隙部分的能量。乙醇、丙醇和丁醇在TiO2(110)表面的光化学行为与甲醇类似。 水在TiO2(110)表面Ti5c 位的解离也是光诱导的，其中一个氢原子转移到旁边的桥氧原 子上，但是水的光化学活性比甲醇小。水在还原性TiO2(110)表面的解离非常快，在实时双 光子光电子能谱的时间分辨范围内(0.2s)完全观察不到解离的过程。 |
| 语种 | 中文 |
| 学科主题 | 物理化学 |
| 公开日期 | 2012-07-09 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://159.226.238.44/handle/321008/116534]  |
| 专题 | 大连化学物理研究所_中国科学院大连化学物理研究所 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 周传耀. 用飞秒双光子光电子能谱方法研究ROH在TiO2(110)表面的光化学[D]. 中国科学院研究生院. 2011. |
| 个性服务 |
| 查看访问统计 |
| 相关权益政策 |
| 暂无数据 |
| 收藏/分享 |
除非特别说明，本系统中所有内容都受版权保护，并保留所有权利。
修改评论