题名 | 铁基复合氧化物的制备、表征及其磷吸附行为研究 |
作者 | 李国亮 |
学位类别 | 硕士 |
答辩日期 | 2012-05-15 |
授予单位 | 中国科学院研究生院 |
授予地点 | 北京 |
导师 | 张高生 |
关键词 | 铁基复合氧化物 吸附 磷 磁分离 去除机理 |
学位专业 | 环境工程 |
中文摘要 | 磷是生物生长的必需营养元素,但其在水中的过量存在造成了水体富营养化。近年来,随着水体富营养化程度的加深,水华和赤潮现象呈现多发趋势,因此,磷的去除越来越受到关注。水体中磷的去除,可降低水中磷含量、提高水质,进而有效降低水华、赤潮的发生率。吸附除磷技术具有高效、快速、操作简单等优点,近年来成为研究热点。铁氧化物作为磷吸附剂,具有吸附量高、环境友好、成本低等优点。近来,研究表明复合氧化物明显比单一氧化物具有更高的吸附量,更广的pH适用范围。因此,本研究以铁氧化物为基体,合成了两种性质不同的铁基二元金属复合氧化物吸附剂,一种是铁铜复合氧化物,一种是铁钇复合氧化物,以期获得高效、具有应用前景的磷吸附材料。 通过对吸附剂的表征、磷吸附行为、吸附机制以及再生方面的系统研究,主要取得了以下成果: 一.铁铜复合氧化物 1. 制备了一系列铁铜复合氧化物,确定了铁铜比为2:1,合成pH 7.0,陈化温度为室温 (RT) ,干燥温度为55℃的样品具有最高的吸附量。 2. 铁铜复合氧化物系纳米结构的无定型材料,具有类似于二线水铁矿结构和较大的比表面积 (282 m2·g-1) 。材料等电点 (Point of Zero Charge, PZC) 为7.9,在pH<7.9范围内可保持材料表面显正电性。 3. Langmuir等温线模型可较好的描述铁铜复合氧化物对磷的吸附,经拟合,其最大吸附量为34.9 mg·g-1 (pH 7.0时)。热力学参数表明铁铜复合氧化物与磷发生化学吸附,为自发的吸热过程。铁铜复合氧化物对磷吸附速率较快,30 min即可去除90%的磷,准二级动力学模型和内扩散模型均可对动力学数据进行较好的拟合,说明吸附过程为化学吸附。在较宽的pH范围 (3~8) 内,铁铜复合氧化物保持对磷有高吸附量;共存阴离子SiO32-和F- 随浓度增加对磷吸附的影响变大,当浓度高达0.01 mol·L-1时,对磷的吸附量分别为对照组的59%和72%,其他离子对吸附效果影响不大,均保持在90%以上的去除率,共存离子对磷吸附影响顺序为SiO32- >F- >HCO3- >SO42- >Cl-;随再生次数增加,吸附量逐渐减小,第一次再生吸附量为初始吸附量的89%,但再生五次之后,吸附量仍可保持在初始时的65%以上,说明材料再生性能较好,具有良好的实用性。 二.铁钇复合氧化物 1. 合成的铁钇复合氧化物具有纳米结构,初级粒子平均粒径为15.2 nm;有较强的磁性,比饱和磁化强度为38.7 emu·g-1,可方便、快速地实现固液分离。材料PZC为6.8,在pH<6.8范围内可保持材料表面显正电性。 2. Langmuir等温线模型可较好的描述铁钇复合氧化物对磷的吸附,其最大吸附量为60.6 mg·g-1 (pH 5.0时)。铁钇复合氧化物对磷吸附速率较快,120 min可去除80%以上的磷,准二级动力学模型可对动力学数据进行较好的描述,说明吸附过程为化学吸附。溶液pH对铁钇复合氧化物吸附磷影响较为明显,在pH 5.0时有最大吸附量,为60.6 mg·g-1,高于其他常见吸附剂。SiO32- 对磷吸附的影响随着浓度升高逐渐增大,当浓度为0.01 mol·L-1时,对磷的吸附量为初始的52%,其他常见阴离子对磷吸附影响不大,均保持在85%以上的去除率,共存阴离子对磷吸附影响的顺序为SiO32- > CO32- > SO42- > Cl-。 三.吸附机制 两种铁基二元金属复合氧化物与磷均发生了化学吸附。离子强度的变化对磷的吸附影响不大,结合傅立叶变换红外光谱的分析,复合氧化物与磷形成了内配位络合物。 |
学科主题 | 化学其他学科 |
公开日期 | 2012-06-29 |
内容类型 | 学位论文 |
源URL | [http://ir.yic.ac.cn/handle/133337/5649] ![]() |
专题 | 中科院烟台海岸带研究所知识产出_学位论文 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 李国亮. 铁基复合氧化物的制备、表征及其磷吸附行为研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2012. |
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