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题名	高比表面磁性吸附／催化材料及其净水效能和机制
作者	武荣成
学位类别	博士
答辩日期	2004-06-01
授予单位	中国科学院研究生院
授予地点	北京
导师	曲久辉
关键词	吸附 催化氧化 复合金属氧化物材料 酸性红B 水处理
学位专业	环境工程
中文摘要	提高水处理工艺的效率、可靠性和经济性是水处理技术研究的基本目标。吸附法和催化氧化法是两种具有重要科学研究价值和广泛应用前景的重要水质净化技术，二者在作用机制与应用特点上有很强的互补性，并且吸附／催化材料在其中起着关键作用。本文提出以高比表面磁性粉状吸附／催化材料为载体，对水中有机污染物采用吸附去除．异位催化氧化的方法来达到既能快速高效地净化水，又能经济、彻底地将污染物矿化去除的新思路。实验选定、制备了具有较高比表面积和较好磁性的粉状铁酸盐型过渡金属复合氧化物作为吸附／催化材料，以偶氮染料酸性红B为主要模型污染物，以Fenton氧化法和高温催化燃烧法氧化被吸附有机物、同时再生材料，用原位FTIR漫反射技术和热解产物分析系统对材料的吸附性能、催化氧化活性以及吸附和催化作用机制进行了较全面的研究，对材料的再生效能做了评价，取得了以下主要研究结果： 1、用中和共沉淀法制得了具有较高比表面积和较好磁性的、粉状铁酸盐型过渡金属复合氧化物吸附／催化材料(包括CuO-Fe203和MnO-Fe203等系列材料)。材料的粒径为11．50pm，比表面积：56-107 m2儋，比饱和磁化强度为23-45emu／g。可以方便、高效地用磁分离技术回收。 2、研究证明，所制备材料在弱酸性条件下对酸性红B有很好的吸附性能。特别是在吸附动力学和平衡吸附性能上表现出了小粒径细粉材料所具有的性能优势。吸附过程在20-30min即可基本达到平衡，CuO-Fe203和MnO-Fe203材料对于酸性红B的饱和吸附容量可分别达到86m∥g和1 05m∥g。共存C1。对吸附没有明显影响，S042-可显著降低酸性红B的吸附量。用假二级动力学方程和Langmuir模型可以分别很好地描述吸附动力学和平衡吸附性能。红外光谱分析和量子化学计算表明，酸性红B主要通过分子中的磺酸基(．S03-)参与络合吸附。 3、CuO-Fe203和MnO-Fe203材料在常温常压下对H202氧化酸性红B有一定催化作用。高温热解实验表明，在通空气条件下，CuO-Fe203和MnO-Fe203材料对酸性红B的氧化燃烧有很高的催化活性，可以使反应在较低温度下完成(300-400~C)，并减少了毒副产物的生成。CuO-Fe203材料具有更高的催化氧化活性，使酸性红B在150~C时即开始分解，300~C时发生快速、完全氧化燃烧，生成产物包括S02、C02、H20和硝酸盐等无机化产物，反应过程中无有机毒副产物排放。而酸性红B的单独氧化热解需在更高温度下进行(>300~C)，并且氧化不完全， 除C02和H20外，还有大量气相有机毒副产物生成，而固相残留则以硫酸盐为主。进一步研究表明，酸性红B在有、无吸附／催化材料下的高温氧化燃烧反应机制明显不同是造成上述差异的主要原因。 4、这些材料在吸附酸性红B后可以用Fenton氧化法再生。再生时生成的S04。。在材料上的吸附会影响再生效率，但可通过碱洗法得以消除。由于对Fenton反应时生成的部分铁氧化物胶体、沉淀的吸附，使得再生后吸附／催化材料的表面组成发生变化，比表面积增大，导致其吸附能力有一定提高。 5、CuO-Fe203和MnO-Fe203材料还可以空气为氧化剂，借助自身的催化活性，通过高温催化燃烧法快速氧化有机物的同时获得再生。催化燃烧反应后材料的比表面积有一定下降以及反应不完全时在材料表面形成残留会影响催化燃烧法的再生效率。确保反应中良好的传质传热及催化燃烧后研磨、碱洗可使再生效率达95％以上。 Fenton氧化法再生需消耗大量H202，而催化燃烧再生法以空气为氧化剂，反应迅速，大量放热，所以高温催化燃烧法再生更为经济、有效。 6、吸附和再生过程不影响材料的磁分离性能。
语种	中文
学科主题	水处理工程
公开日期	2011-12-14
内容类型	学位论文
源URL	[http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/2120]
专题	生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室
推荐引用方式 GB/T 7714	武荣成. 高比表面磁性吸附／催化材料及其净水效能和机制[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2004.

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