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题名	磁性纳米催化剂及其在有机偶联反应中的应用
作者	吴莉
答辩日期	2019-05-24
授予单位	中国科学院大学
授予地点	北京
导师	马建泰 ; 吕功烜
关键词	Suzuki反应 纳米催化 钯催化剂 磁性纳米粒子 Suzuki reaction Nano-catalysis Palladium catalysis Magnetic nanoparticles
学位名称	理学博士
其他题名	无
学位专业	物理化学
英文摘要	随着过渡金属催化的交叉偶联反应的出现，有机合成化学在20世纪的最后25年得到了快速的发展，并且这些反应的重要性被普遍认可。其中，Suzuki反应因为其多功能性、兼容性和对包括材料科学和药物合成在内的多种学科的关键贡献，而占据了更加特殊的地位。尽管到2010年为止Suzuki反应已取得重大进展，但随着可持续和绿色化学发展的需求，Suzuki反应的催化体系仍待进一步优化提高。在绪论中，我们总结了在Suzuki反应获得诺贝尔奖之后，科研工作者在改进催化剂制备策略、优化催化反应条件、提高催化剂重复利用性能和降低催化剂成本方面做的一系列研究。接下来在我们的研究中，通过简单，绿色的方法制备了在偶联反应中催化活性较高的磁性纳米催化剂。 首先，磁性纳米催化剂Pd0/Fe3O4-DA/DMG被合成，先用一锅法合成了多巴胺(DA)和N、N-二甲基甘氨酸(DMG)功能化的溶剂型分散磁性纳米颗粒(Fe3O4)，然后将零价钯纳米粒子固定在功能化的Fe3O4上。采用TEM、XRD、XPS、FT-IR和VSM对制备的催化剂及载体进行了表征。合成的磁性可回收钯催化剂对C-C偶联反应具有良好的催化活性。此外，该催化剂在回收过程中表现出较高的效率和稳定性。本工作对具有绿色催化磁性纳米钯催化剂的开发和应用具有一定的指导意义。 其次，磁性纳米催化剂CoPd/bNMC被合成，通过溶解螯合反应和碳化反应相结合，成功地将CoPd双金属纳米颗粒(NPs)包埋在竹节状氮掺杂介孔碳(bNMC)中。通过SEM、TEM、EDX、XPS、XRD、N2吸附脱附、VSM、ICP等检测，对CoPd/bNMC的形貌、结构和组成了表征。在温和、绿色条件下，制备的CoPd/bNMC对Suzuki偶联具有良好的活性和选择性。虽然CoPd/bNMC的Pd含量为Pd/bNMC的一半，但其催化性能与Pd/bNMC几乎相同，这是由于其特殊的双金属合金结构、较高的比表面积等造成的。同样，利用外磁场可以分离出具有磁性的CoPd/bNMC，并在Suzuki偶联反应中连续5次重复使用，且无明显活性损失。 最后，我们通过界面溶胶-凝胶涂层和表面活性剂-模板共组装的方法，尝试设计制备了形貌清晰的磁性蛋黄壳Fe3O4@SiO2@hollowmSiO2微球，并且成功地负载了银纳米颗粒，在催化测试中选择了Suzuki反应，结果不甚理想。
内容类型	学位论文
源URL	[http://ir.licp.cn/handle/362003/25221]
专题	兰州化学物理研究所_OSSO国家重点实验室
作者单位	1.中国科学院大学 2.中国科学院兰州化学物理研究所;
推荐引用方式 GB/T 7714	吴莉. 磁性纳米催化剂及其在有机偶联反应中的应用[D]. 北京. 中国科学院大学. 2019.

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