题名电光源条件光催化降解染料化合物的研究
作者李薇
学位类别博士
答辩日期2003-06-01
授予单位中国科学院研究生院
授予地点北京
导师王怡中
关键词光催化 染料化合物 颗粒光催化剂Ti02 反应器 降解机理
学位专业环境科学
中文摘要本文针对光催化氧化技术实用化和工业化过程中存在的问题和要求,合作研制开发出了一种新型的原形颗粒状Ti02光催化剂,设计了两种光催化反应器,研究了不同结构的染料化合物光催化降解的动力学规律和降解机理及产物。主要研究内容和结果如下:
1寻找催化剂工业化生产过程中的最优条件,制备出光催化活性较高,具有适宜的物化性质、高的比表面积、优良的机械强度及稳定性的原形颗粒状Ti02光催化剂。研究了制备过程和光催化反应中,影响催化剂活性的因素。焙烧温度为500~C,加入添加剂后慢速升温得到的颗粒状Ti02光催化剂的活性和稳定性较高,氧化剂H202对在催化剂表面吸附量大的染料降解具有促进作用,Na2S208对在催化剂表面吸附量较小的染料降解具有较大的促进作用。较低浓度的无机离子对催化剂活性影响不大,高浓度的无机离子对催化剂活性的影响不同。
2设计了填充床光反应器,该反应器的主要特点是使用低压汞灯作为光源,成本低,不受季节、时间和天气情况的影响,也不需要冷却系统和电压稳定装置,电能利用率高。反应器的圆柱状几何构型使反应器各部分能够均一的接受管状紫外灯光照射;光子的利用率高,不需要光反射装置;不需要额外的设备和能量回收催化剂,有利于与其它处理方法如生物反应器等组合。研究了染料阳离子桃红FG在填充床中的光催化降解规律,在适当的条件下反应80min,FG的脱色率达90%以上,TOC去除率可达70%以上。
3为提高染料的光催化降解效率,设计了流化床光反应器,除结构和光源方面具有与填充床反应器相同的优势外,流态化的颗粒表面全部暴露于湍动的流体中,满足了高效利用光能的表面积/体积比,强化了传质和反应,催化剂也不易被玷污和失活,提高了光催化反应降解污染物的效率。流化床反应器中主要研究了活性艳红k-2G的光催化反应规律,在适当条件下反应80min,其脱色率可达90%以上,TOC去除率达70%以上。
4染料阳离子桃红FG的在催化剂表面的吸附为Langmuir模式,其光催化反应主要发生在溶液相,与染料分子在催化剂表面的吸附无关。溶液相的自由基足柯效的氧化物种:碱性条件能够提高反应速度,初始浓度增加和自由基捕获剂抑制反应的发生。活性艳红k-2G的吸附为Fremldlich模式,光催化反应主要发生在雕化剂表面及固液界面附近,染料分子在催化剂表面的吸附是反应发生首要步骤,光生空穴和表面束缚的自由基是有效的活性物种。酸性条件和比较高的初始浓度有利于染料的降解,与染料分子竞争催化剂表面吸附位和表面活性物种的物质,抑制染料的光催化降解反应。两种染料的降解初期生成芳香胺类化合物,随反应的进行主要产物为NH4’,和N03。,得到了比较迅速、完全的降解。
语种中文
学科主题环境化学
公开日期2011-12-08
内容类型学位论文
源URL[http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/2059]  
专题生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室
推荐引用方式
GB/T 7714
李薇. 电光源条件光催化降解染料化合物的研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2003.
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