题名 | 水溶液中安替比林和嗪草酮的光降解研究 |
作者 | 钟明洁 |
学位类别 | 硕士 |
答辩日期 | 2009-05-01 |
授予单位 | 中国科学院研究生院 |
授予地点 | 北京 |
导师 | 胡春 |
关键词 | 安替比林 嗪草酮 直接光解 间接光解 活性氧物种(ROS) phenazone metribuzin direct photolysis indirect photolysis reactive oxygen substance (ROS) |
其他题名 | Photodegradation of phenazone and metribuzin in aquesous solutions |
学位专业 | 环境科学 |
中文摘要 | 本论文选择以间接光解为主的消炎镇痛药物安替比林(phenazone)和以直接光解为主的除草剂嗪草酮(metribuzin)为研究对象,考察这两种在天然水体中频繁检测出的有机物在模拟太阳光和自然光源下的光化学行为,并研究其光解机理。主要研究内容和结果如下: 1. 室内模拟太阳光下安替比林的光降解研究 研究发现天然腐殖酸和铁离子在中性条件下对安替比林光降解没有明显的促进,而硝酸盐在光照下产生•OH促进安替比林降解。分别测定安替比林与羟基自由基(•OH)和单线态氧(1O2)的双分子反应速率常数,结果表明k•OH=4.28×109 M-1 s-1,而安替比林基本不能与单线态氧反应。光照的铁-草酸/铁-柠檬酸配合物体系产生H2O2,•OH等活性物种,从而氧化安替比林。光解效率与体系pH值密切相关,证实了pH值决定配合物形态分布,不同形态物种具有不同光化学活性,从而影响体系中•OH产量。铁-草酸配合物只有在酸性条件下具有化学活性,铁-柠檬酸配合物在中性条件下仍具有较大活性,能氧化安替比林。GC-MS分析表明安替比林在铁-草酸/柠檬酸体系中被氧化生成邻苯二酚和间苯二酚等中间产物,并最终被氧化成小分子的羧酸和醇。 2. 室内模拟太阳光下水溶液中嗪草酮的光降解研究 嗪草酮能吸收太阳光中可见光,在天然水体中能发生直接光解,其直接光解量子产率为0.01。研究了腐殖酸、硝酸盐、铁离子、碳酸氢盐等对嗪草酮间接光解的影响,结果表明腐殖酸由于光屏蔽作用抑制嗪草酮光解,而硝酸盐、碳酸氢盐和铁离子对其光解基本没有影响,说明嗪草酮的直接光解占主导作用。 在N2气氛中嗪草酮光解受到明显抑制,表明体系中溶解氧是嗪草酮直接光解的关键因素。通过自由基(•OH,1O2,O2•-,H2O2)淬灭实验,嗪草酮与H2O2暗反应和光反应等一系列实验,说明体系中光生H2O2是引起嗪草酮光解的主要因素。提出嗪草酮在太阳光下降解的反应机理,并得到动力学模型的验证。 3. 室外太阳光下嗪草酮和安替比林的光降解研究 不同季节太阳光照降解嗪草酮的实验结果表明秋季、冬季、春季嗪草酮在纯水中光解半衰期分别为2.98h、5.7h、2.4h;在模拟天然组分配水中的半衰期分别为5.86h、7.96h、4.28h。研究证明嗪草酮在太阳光作用下直接光降解反应速率与太阳光强成正比例关系。研究发现秋季、冬季和春季太阳光照下安替比林在模拟天然水体中光解10天,降解率分别为58.9%、18.96%、65.92%,降解效率与太阳光强及反应温度有关。 |
语种 | 中文 |
学科主题 | 环境水质学 |
公开日期 | 2010-06-07 |
内容类型 | 学位论文 |
源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/351] ![]() |
专题 | 生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 钟明洁. 水溶液中安替比林和嗪草酮的光降解研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2009. |
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