| 题名 | 铜、铅和镉对阿特拉津等有机物在多壁碳纳米管 上吸附与解吸的影响及作用机理 |
| 作者 | 陈光才 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2008-12-01 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 单孝全 |
| 关键词 | 碳纳米管 吸附 解吸 2 4 6-三氯酚 阿特拉津 敌草隆 敌草腈Cu2+ Pb2+ Cd2+ carbon nanotubes adsorption 2 6-trichlorophenol atrazine diuron dichlobenil |
| 其他题名 | Effect of Copper, Lead and Cadmium on the Adsorption & Desorption of Atrazine, 2, 4, 6-trichlorophenol, Diuron and Dichlobenil onto and from Multiwalled Carbon Nanotubes |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 中文摘要 | 对重金属和有机污染物的吸附与解吸行为分别进行研究已经有了大量的报 道。但是，这两大类污染物在环境中往往是同时存在的。因此，重金属与有机污 染物在吸附与解吸过程中的相互作用对于揭示复合污染的环境行为就显得极为 重要。此外，以往的研究工作多停留在现象描述的层面，本研究应用分子环境科 学手段，以期在分子水平、反应基团与化合物（或吸附剂）结构层面上阐述复合 污染的反应机理。 碳纳米管，作为一种新型材料，相对于传统的多孔碳材料及其它吸附剂，结 构简单规则，其孔隙结构能够在制备过程中加以调整、控制。因此，选用碳纳米 管作为模型吸附材料，研究认识复合污染体系中重金属和有机污染物相互作用机 理，可以为复合污染物的处理提供指导，具有很强的理论和实践意义。 本论文采用批平衡吸附实验方法，研究了重金属和有机污染物在不同形态、 不同表面性质碳纳米管上的吸附与解吸及相互影响，运用傅立叶变换红外光谱、 X-射线吸收精细结构光谱等技术，在分子水平上讨论了有机污染物、重金属在碳 纳米管的吸附位点和配位环境，探讨了有机污染物和重金属之间相互影响的机 理。取得了以下有价值的研究成果： 1．2,4,6-三氯酚、阿特拉津、敌草隆、敌草腈在不同碳纳米管上的吸附能够 很快达到表观吸附平衡。阿特拉津的吸附动力学符合拟二级动力学模型。阿特拉 津在碳纳米管的吸附几乎不受溶液离子强度影响，是自发的放热反应，吸附反应 的标准自由能变化随碳纳米管含氧量的增加而减少。 2．硝酸处理增加了碳纳米管的比表面积，引进了亲水性的羧基和羟基，增 加了对2,4,6-三氯酚和Cu2+的吸附。表面官能团，主要是羧基，极大地增强了碳 纳米管对Cu2+，Pb2+和Cd2+的吸附，而降低了对阿特拉津、敌草隆和敌草腈的吸 附。一定浓度的Cu2+（6.5mgL-1 和65mgL-1）减少了氧化处理的碳纳米管 MWCNTs15A 对2,4,6-三氯酚的吸附，而对未经氧化处理碳纳米管MWCNTs15 的吸附几乎没有影响。Cu2+，Pb2+和Cd2+（～0.225mM）减少了阿特拉津、敌草 隆和敌草腈在碳纳米管的吸附，降低幅度与碳纳米管表面的含氧官能团密度有 关。一定浓度的2,4,6-三氯酚、阿特拉津、敌草隆和敌草腈对金属离子的的吸附几乎没有影响。 3．2,4,6-三氯酚、阿特拉津、敌草隆、敌草腈在多壁碳纳米管的吸附是非线 性的，吸附容量与碳纳米管的比表面积和微孔正相关，吸附等温线符合 Polanyi-Manes 模型。除阿特拉津从MWCNTs-O (7.07%)的的解吸表现出明显的 滞后外，2,4,6-三氯酚、敌草隆、敌草腈都没有明显的解吸滞后。有机物的主要 吸附位点是碳纳米管的表面以及碳纳米管束或者团聚体的微孔。 4．傅立叶变换（显微）红外光谱显示，阿特拉津、敌草隆和敌草腈能够与 碳纳米管的羧基形成氢键，表明氢键作用也是除草剂吸附的机理。另外，π-π 电 子供体受体作用是敌草隆和敌草腈吸附的机理之一。 5．含氧官能团的存在降低了碳纳米管对阿特拉津、敌草隆和敌草腈的吸附， 机理在于：在pH6 的条件下，相对于阿特拉津、敌草隆和敌草腈等中等疏水性 化合物而言，碳纳米管表面的亲水性含氧官能团更倾向于与水分子结合，水分子 的竞争抑制了阿特拉津、敌草隆和敌草腈的吸附。 6．金属离子抑制有机物吸附的机理在于：1）金属离子通过羧基在碳纳米管 表面形成表层或者内层络合物，占据碳纳米管的部分表面；2）金属络合物会吸 引水分子，形成比较致密的水化核，挤压或者遮蔽碳纳米管表面的疏水或者亲水 位点，导致金属络合物周围的排斥效应，从而抑制有机物的吸附；3)金属离子与 临近的多个碳纳米管的羧基交联，导致碳纳米管束更紧密结合在一起，抑制了有 机物在管束上的沉积。 |
| 语种 | 中文 |
| 学科主题 | 环境化学 |
| 公开日期 | 2010-05-28 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/243]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境化学与生态毒理学国家重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 陈光才. 铜、铅和镉对阿特拉津等有机物在多壁碳纳米管 上吸附与解吸的影响及作用机理[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2008. |
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