题名氧化亚氮的催化分解
作者吴波
学位类别博士
答辩日期1997-07-01
授予单位中国科学院研究生院
授予地点北京
导师庄亚辉
关键词氧化亚氮 分解 催化剂
学位专业环境科学
中文摘要大气中的氧化亚氮州20)足一种温室气体,它对地球辐射甲衡的影响估计为C02的10-15%.在对流层,NgO很稳定,停留时闻长达120午,当传输列平流层中,经光解,它可转化成No,进而引起臭氧层的破坏.
N,,O在大气巾的背景浓度,由工业革命前的280-290ppbv增至目前(1990年)的310ppbv,并且仍以每年约0.2-0.3%的速率增加.在流化床中煤的燃烧和尼龙单体己二酸等的生产过程中都会有N20产生.此外,在消除NOx的过程中也会生成N,0.随着人们环保意识的不断增强,研究有效榨{嘲N,o向大气中棒放的方法已是十分必要的.
从七十年代,人们就利用各种金属氧化物催化剂分解N20'并主要研究它们的催化机理.所以,以前所报道的大多数催化剂匣应速率低,没有什么工业价值.直到最近,国外一些学者才开始寻求高效催化剂.而在我国,研究催化消除NgO的工作尚未见报导.
本论文采用硝酸盐热分解方法合成了一系列Cu-Co-O催化荆[C-~(Cu+Co)=O~1. 0 1; 采用水滑石热分解方法合成了Co-A1[CNAI~.5~5.0 1和Co-(~I-A1[(Co+Ca~Al=3.0,
Cu/(Cu+Co)一O~1.O】两个体系催化剂.并且详细考察了以上三个体系催化剂对N20的催化分解活性,用XRD、IR、XP$等方法对催化剂进行厂系统的表祉
并深入研究了催化剂的组成,结构等物化性质与其催化性能之间的关系.研究结果表明:催化剂的组成。结构,焙烧温度,比表面积,红外光谱等与其催化活性之间有着密切的关系.C~c03_x04固溶体是催化分解N20的主要活性相.对Cu-Co--O系催化剂,发现当Cu/(Ca+Co)=0.2时,催化剂具有很好的催化分解N20活性(86.~/o);对Co-AI水滑石热分解产物催化剂体系,Co/A1=3.O为最佳比例;在此基础之上所合成的Co-Cu-灿水滑石热分解产物催化剂体系,在Cf√nl/A1=2.7/0.3/I时,催化剂分解N.,0的活性可达94.9%.
另外,本论文利用蒙特卡罗(MC)方法对N20僵化分解反应的三种可能机理进行了模拟.模拟结果表明:在氇态条件下,由机理A和c模拟得到的结果是与实验现象相一致的:在非稳态条件下,动力学反应方程式(1)是按照机理B进行的;动力学反应方稃式(2)是按照机理C进行的.
语种中文
公开日期2011-09-22
内容类型学位论文
源URL[http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/1031]  
专题生态环境研究中心_水污染控制实验室
推荐引用方式
GB/T 7714
吴波. 氧化亚氮的催化分解[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 1997.
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