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RuO2/Al2O3催化甲醇选择氧化合成甲缩醛; Selective Oxidation of Methanol to Dimethoxymethane over RuO2/Al2O3 Catalysts
陈文龙 ; 刘海超
2013
关键词甲醇 选择氧化 甲缩醛 二氧化钌 氧化铝 methanol selective oxidation dimethoxymethane ruthenium oxide aluminium oxide
英文摘要考察了RuO2/Al2O3催化剂制备过程中Ru前体、制备方法、焙烧温度以及Ru负载量等因素对催化剂催化甲醇选择氧化合成甲缩醛性能的影响,并结合X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)和程序升温还原(H2-TPR)等技术表征了催化剂中 Ru 物种的存在状态。结果表明,在Al2O3载体表面,负载Ru物种以RuO2形式存在,其中以Ru(NO)(NO3)3为Ru前体,采用沉积-沉淀法制备并经500℃焙烧得到的RuO2/Al2O3催化剂具有较好的催化反应活性和甲缩醛选择性。随着Ru负载量的增加,RuO2在Al2O3表面上逐渐由纳米棒状向不规则块状结构转变,其中纳米棒状RuO2具有较高的还原性以及催化甲醇选择氧化活性。在约20%的甲醇转化率下,甲缩醛选择性达到约80%。进一步提高氧化中心RuO2的分散度和载体的酸性,可望获得更高的甲缩醛收率。; The effects of Ru precursor, Ru loading, preparative method and calcination temperature on the performances of the Al2O3-supported RuO2(RuO2/Al2O3) catalysts in the selective oxidation of methanol were investigated. Their structures were characterized by X-ray diffraction(XRD), X-ray photoelectron spectroscopy(XPS), transmission electron microscope(TEM), scanning electron microscope(SEM) and temperature programmed reduction in H2(H2-TPR). The RuO2/Al2O3 catalyst prepared by a deposition-precipitation method and using Ru(NO)(NO3)3 as a precursor after calcination at 500 ℃ showed higher activity and dimethoxymethane selectivity. The dimethoxymethane selectivity reached about 80%when methanol conversion about 20%was at 120 ℃. CH3OH oxidation rate per Ru atom decreased with increasing the Ru loadings. RuO2 existed preferentially in the form of nanorods at the lower Ru loading, which gradually transformed to irregular blocky structures of smaller sizes with increasing the Ru loading. The RuO2 nanorods exhibited superior reducibility and methanol oxidation activity.; 国家自然科学基金(21173008,21373019);国家重点基础研究发展规划(973)项目(2011CB201400)。; 中文核心期刊要目总览(PKU); 中国科技核心期刊(ISTIC); 中国科学引文数据库(CSCD); 0; 5; 462-469
语种中文
内容类型期刊论文
源URL[http://ir.pku.edu.cn/handle/20.500.11897/82933]  
专题化学与分子工程学院
推荐引用方式
GB/T 7714
陈文龙,刘海超. RuO2/Al2O3催化甲醇选择氧化合成甲缩醛, Selective Oxidation of Methanol to Dimethoxymethane over RuO2/Al2O3 Catalysts[J],2013.
APA 陈文龙,&刘海超.(2013).RuO2/Al2O3催化甲醇选择氧化合成甲缩醛..
MLA 陈文龙,et al."RuO2/Al2O3催化甲醇选择氧化合成甲缩醛".(2013).
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