| 题名 | 氮化碳基新型可见光催化剂的制备及其性能研究 |
| 作者 | 张 塞 |
| 答辩日期 | 2017-06 |
| 文献子类 | 硕士 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 胡 春 |
| 关键词 | 氮化碳基材料 光催化 Carbon Nitride Based Materials 可见光 Photocatalysis 污染物降解 Visible Light 界面电子转移 Pollutants Degradation Interfacial Electron Transfer |
| 其他题名 | Development of Visible-light Photocatalysts based on CarbonNitride and Their Performance |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 英文摘要 | 多相光催化能直接利用太阳能氧化多种有机污染物、还原重金属离子，且具 有高效的杀菌消毒作用，在环境净化领域展现出巨大的应用前景。但是，传统的 光催化材料存在太阳能利用率低、量子效率低、稳定性差等缺点，限制了该技术 的实际应用。因此，开发新型高效的可见光催化剂成为了环境光催化领域的研究 热点。本论文基于氮化碳（g-C3N4）改性制备出掺碳介孔氮化碳（C-mpg-C3N4）， 增大了其比表面积及共轭π 结构的离域电子密度，从而提高其光催化活性。进一 步，利用g-C3N4 的特殊结构优化具有表面等离子体共振效应（plasmon）的银基 催化剂Ag-AgI/MA，制备出Ag-AgI/CN/MA，阐述了氮化碳对该光催化体系 plasmon 效应及电荷转移的影响，并探讨了反应机理。主要研究内容和结果如下： 1. C-mpg-C3N4 催化剂的制备及其可见光催化性能 以双氰胺（DCDA）为前驱体，二氧化硅（SiO2）胶体溶液为模板，采用硬 模板法制备出C-mpg-C3N4。通过XRD、BET、TEM 和XPS 等方法对实验制备 的灰色粉末状样品表征，发现其形成良好的介孔结构，且C 原子以自掺杂的方 式进入结构内部。与g-C3N4 和介孔氮化碳（mpg-C3N4）相比，在可见光照下， C-mpg-C3N4 对RhB 具有高效的光催化活性和稳定性。进一步，对该催化剂进行 了光催化机理分析。 2. Ag-AgI/CN/MA 的制备及其性能研究 通过沉积-沉淀法和热聚合法分别将AgI 和g-C3N4 负载在MA 上，并结合光 还原法成功制备出可见光催化剂Ag-AgI/CN/MA。表征结果显示，复合催化剂中 Ag、AgI 与g-C3N4 发生强相互作用，且表面银以Ag+和Ag0 形式存在，而CN 呈 网状结构。g-C3N4 的加入改变了Ag 与AgI 的形貌与结构，加强了Ag 颗粒的 plasmon 效应，有利于催化剂对可见光的吸收。与Ag-AgI/MA 相比，g-C3N4 的 掺杂增强Ag-AgI/CN/MA 可见光催化降解有机物的活性和循环使用稳定性，显 著抑制了反应过程中Ag+的释放。 3. 氮化碳增强Ag-AgI/MA 的可见光催化活性和稳定性机制 研究证明，Ag-AgI/CN/MA 的活性主要取决于Ag 纳米颗粒的plasmon 效应。 通过自由基捕获实验、电子自旋共振（ESR）和光电化学分析发现，Ag-AgI/CN/MA 可见光催化反应的过程中，g-C3N4 作为界面电荷传输介质，加速了光生电子由 MO 传递至Ag NPs 的过程，使激发态的Ag NPs 被及时还原，是导致催化剂活 性和稳定性提高的主要原因。该体系的主要活性物种为O2 •−和h+。 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/38749]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室 |
| 作者单位 | 中国科学院生态环境研究中心 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 张 塞. 氮化碳基新型可见光催化剂的制备及其性能研究[D]. 北京. 中国科学院大学. 2017. |
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