| 题名 | VOx/TiO2催化剂的制备及其催化甲醇氧化制DMM的研究 |
| 作者 | 展恩胜 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2000-12-31 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 导师 | 申文杰 |
| 学位专业 | 物理化学 |
| 中文摘要 | 围绕高分散VOx/TiO2催化剂的制备，研究了载体表面的羟基对VOx物种分散的影响，以及VOx物种对载体性质的影响，考察了催化剂在焙烧过程中的结构变化，特别是VOx物种的变化。以甲醇选择氧化制DMM为目标反应，研究了催化剂的结构和催化性能的关系。 考察了“TiO2”前驱体在母液中的老化行为，发现老化温度的升高促进了前驱体的结晶过程，增强了其热稳定性，但同时造成其表面羟基的减少。载体表面羟基对V-O-Ti物种的形成有促进作用，高分散的VOx物种可以提高催化剂的抗烧结能力，同时分散度较差的VOx物种促进载体粒子的长大和锐钛矿相向金红石相的转变。 通过向Ti(OBu)4水解液中加入乙酸，控制其水解和聚合过程，合成了锐钛矿型介孔TiO2。以其为载体制备的VOx/TiO2催化剂保持了介孔结构，比表面积达126 m2/g，在甲醇氧化制DMM反应中表现出了较高的活性。 结合浸渍法和溶胶-凝胶法，制备了V2O5担载量为20%的高分散VOx/TiO2催化剂，研究了其在焙烧过程中的结构变化。623 K焙烧后，VOx物种未能完全与载体表面反应，相互作用不够强；673 K焙烧后，VOx物种与载体的反应进行的较充分，生成大量V-O-Ti物种；而723 K焙烧后引起催化剂的烧结，进而导致VOx物种聚集生成晶态V2O5。 研究了VOx/TiO2催化剂上甲醇低温选择氧化制DMM反应的动力学行为。结果表明，甲醇和氧气的反应级数分别为0.5级和0.22级，DMM生成的表观活化能约为68.6 kJ/mol，与甲醛的生成活化能非常接近，DMM生成反应的速控步可能是甲醇脱氢反应。 |
| 语种 | 中文 |
| 学科主题 | 物理化学 |
| 公开日期 | 2011-07-11 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://159.226.238.44/handle/321008/115109]  |
| 专题 | 大连化学物理研究所_中国科学院大连化学物理研究所 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 展恩胜. VOx/TiO2催化剂的制备及其催化甲醇氧化制DMM的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2000. |
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