题名 | 多相—匀相杂合催化剂L-Rh/SiO2上烯烃氢甲酰化的研究; The Heterogeneous and Homogeneous Hybird L-Rh/SiO2 Catalysts for Olefins Hydroformylation |
作者 | 朱何俊 |
学位类别 | 博士 |
答辩日期 | 2003-07-09 |
授予单位 | 中国科学院研究生院 |
导师 | 林励吾 ; 丁云杰 |
关键词 | 膦 铑 多相 匀相 氢甲酰化 |
其他题名 | The Heterogeneous and Homogeneous Hybird L-Rh/SiO2 Catalysts for Olefins Hydroformylation |
学位专业 | 物理化学 |
中文摘要 | 多相催化和匀相催化是催化领域的两大类型。前者具有易分离的特点。而后者具有高活性、高选择性和反应条件温和等优点,在烯烃氢甲酰化方面有重要应用。然而,匀相催化剂和产品的分离是困扰氢甲酰化工业生产的一大难题。本论文研制了一种新型烯烃氢甲酰化催化剂。 本文利用有机-无机杂化的概念,首次用有机膦配体L的电子效应直接修饰多相催化剂Rh/SiO2制备L-Rh/SiO2多相-匀相杂合催化剂。在浆态床烯烃氢甲酰化反应中,发现该催化剂在373K、1.0MPa的温和条件下具有高活性、高选择性,远远高于Rh/SiO2的活性和选择性,与相应的匀相催化剂性能相当。其中P(OPh)3-Rh/SiO2上1-己烯氢甲酰化的TOF(转换频率)高达5184h-1,比Rh/SiO2多相催化剂的活性提高上百倍。 利用TG、31P MAS NMR、XPS、TPD和FTIR表征技术,对L-Rh/SiO2催化剂进行了表征。发现L-Rh/SiO2催化剂上配体L和表面Rh原子存在配位作用。考察了CO、H2和C2H4在PPh3-Rh/SiO2上吸附及作用状态。首次发现PPh3-Rh/SiO2气固... |
语种 | 中文 |
学科主题 | 物理化学 |
公开日期 | 2011-07-11 |
内容类型 | 学位论文 |
源URL | [http://159.226.238.44/handle/321008/104304] ![]() |
专题 | 大连化学物理研究所_中国科学院大连化学物理研究所 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 朱何俊. 多相—匀相杂合催化剂L-Rh/SiO2上烯烃氢甲酰化的研究, The Heterogeneous and Homogeneous Hybird L-Rh/SiO2 Catalysts for Olefins Hydroformylation[D]. 中国科学院研究生院. 2003. |
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