Rh/SiO_2催化剂上甲烷部分氧化制合成气的核磁共振研究 | |
吴廷华 ; 严前古 ; 张奇能 ; 牛振江 ; 晁自胜 ; 叶剑良 ; 万惠霖 | |
刊名 | http://epub.cnki.net/grid2008/brief/detailj.aspx?filename=CHUA200411012&dbname=CJFQ2004
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2004-11-30 | |
关键词 | 甲烷 部分氧化 合成气 铑 负载型催化剂 核磁共振 |
英文摘要 | 利用1HMASNMR技术 ,在甲烷部分氧化 (POM)制合成气反应条件下研究了Rh/SiO2 催化剂上氢与金属的相互作用及反应机理 .结果发现 ,氢气在Rh/SiO2 上解离吸附后可能有四种存在形式 :化学位移为δ =- 10 0~ - 12 0的可逆 (αM)和不可逆 (αI)吸附氢物种 ,δ =0~ - 10 0的“氢云”或“氢雾”形式的氢物种和δ =3 0的溢流氢物种 .溢流氢物种是由可逆吸附的氢物种和“氢云”或“氢雾”状态的氢物种溢流到SiO2 上并弱吸附在桥式氧 (Si-O-Si)附近而形成的 .溢流氢物种活化晶格氧 ,形成一种POM反应的活性氧物种OH-.活性氧物种OH-反溢流到Rh上 ,并与CH4解离吸附在Rh上的CHx 物种反应生成含氧中间物种CHxO .CHxO物种的化学位移为 5~ 7.O2 参与CHxO物种的进一步氧化 ,或补充溢流氢夺取桥式氧后形成的缺陷位上的晶格氧 ,在高温 (973K)反应条件下 ,O2 可能优先补充缺陷位上的晶格氧 ,使CHx 的氧化按表面反应机理进行 . |
语种 | 中文 |
内容类型 | 期刊论文 |
源URL | [http://dspace.xmu.edu.cn/handle/2288/55789] ![]() |
专题 | 化学化工-已发表论文 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 吴廷华,严前古,张奇能,等. Rh/SiO_2催化剂上甲烷部分氧化制合成气的核磁共振研究[J]. http://epub.cnki.net/grid2008/brief/detailj.aspx?filename=CHUA200411012&dbname=CJFQ2004,2004. |
APA | 吴廷华.,严前古.,张奇能.,牛振江.,晁自胜.,...&万惠霖.(2004).Rh/SiO_2催化剂上甲烷部分氧化制合成气的核磁共振研究.http://epub.cnki.net/grid2008/brief/detailj.aspx?filename=CHUA200411012&dbname=CJFQ2004. |
MLA | 吴廷华,et al."Rh/SiO_2催化剂上甲烷部分氧化制合成气的核磁共振研究".http://epub.cnki.net/grid2008/brief/detailj.aspx?filename=CHUA200411012&dbname=CJFQ2004 (2004). |
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