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	CO_2加氢经甲醇串联催化一器化制二甲醚用的高效混合型催化剂; A Highly Efficient Hybrid Catalyst for ″One-pot″ Two-step Catalytic Synthesis of Dimethyl Ether from (CO_2+H_2) via CH_3OH
	范俊杰 ; 李海燕 ; 林国栋 ; 张鸿斌
	2010-11
关键词	Co修饰多壁碳纳米管 CNT促进Cui ZnjZrk-氧化物-HZSM-5 混合型催化剂 CO2 加氢 二甲醚合成 Co decorated multiw alled carbon nanotubes Co decorated CNT-promoted CuiZnjZrk-oxide HZSM-5 hybrid catalysts CO2 hydrogenation dimethyl ether synthesis
英文摘要	通讯作者: hb zhang@ xmu.edu.cn; [中文摘要]将CO2加氢用的金属Co修饰碳纳米管(x%Co/CNT)促进的Cu-Zn-Zr基催化剂与甲醇脱水用的HZSM-5沸石分子筛按一定比例和一定方式混合,制成CO2加氢经甲醇串联催化一器化制二甲醚(DME)用的双功能混合型催化剂,记为(CuiZnjZrk-y%(x%Co/CNT))-z%HZSM-5.实验结果显示,在经优化的(Cu8Zn2Zr5-10%(4.5%Co/CNT))-40%HZSM-5催化剂上,在5.0 MPa,523 K,V(H2)∶V(CO2)∶V(N2)=69∶23∶8,GHSV=20 000 mL/(h.g)的反应条件下,CO2加氢的转化频率达到5.62×10-3s-1,分别是相同条件下非促进的单功能原基质Cu8Zn2Zr5催化剂和非促进的双功能混合型催化剂Cu8Zn2Zr5-40%HZSM-5上相应值(4.26×10-3和4.96×10-3s-1)的1.32和1.13倍;在CO2加氢转化产物中,DME的选择性达到约80%,相应的DME时空产率为343 mg/(h.g).催化剂的表征研究显示,适量HZSM-5沸石分子筛与Cu-Zn-Zr基催化剂混合能将初级反应产生的甲醇大部分转化为DME;Co修饰CNT促进的催化剂对H2 优良的吸附活化性能对CO2 加氢转化频率的显著提高起着重要作用. [英文摘要]With the homemade Co-decorated multiwalled carbon nanotubes(x%Co/CNT) as promoter,a type of hybrid catalysts of the Co-decorated CNT-promoted CuZnZr-oxide hybridized with HZSM-5 zeolite molecular sieve,(CuiZnjZrk-y%(x%Co/CNT))-z%HZSM-5,were developed.The catalyst displays excellent performance for dimethyl ether(DME) synthesis from(CO2+H2) via methanol in heterogeneous ″one-pot″ reactions.Over a(Cu8Zn2Zr5-10%(4.5%Co/CNTs))-40%HZSM-5 catalyst under reaction conditions of 5.0 MPa,523 K,V(H2)∶V(CO2)∶V(N2)=69∶23:8, GH SV= 20 000 mL/ (h.g),the observed turnover frequency (TOF) of CO2 hydrogenation reached 5.62×10–3 s–1.This value was 1.32 and 1. 13 times that (4.26×10–3s–1 and 4.96×10–3 s–1) of the CNT􀀁free mono􀀁functional catalyst Cu8Zn2Zr5 and the CNT-free bi- functional hybrid catalyst Cu8Zn2Zr-5,40%H ZSM-5,respectively.C-based selectivity of DME in the CO2 hydrogenation products reached about 80%,with corresponding space time yield (STY) reached 343 mg/(h.g). Characterization of t he catalyst revealed that the excellent capability of the Co-decorated CNT-promoted bi-funct ional hybrid catalyst for adso rbing H2 played animportant role in facilitating the increase of TOF of CO2 hydrogenation.􀀁; "973"计划(2009CB939804);福建省重大专项专题项目 ( 2009H Z0002-1);福建省发改委高技术项目(闽发改高技2009-1030)
语种	中文
出版者	《厦门大学学报(自然科学版)》编辑部
内容类型	期刊论文
源URL	[http://dspace.xmu.edu.cn/handle/2288/3749]
专题	化学化工－已发表论文
推荐引用方式 GB/T 7714	范俊杰,李海燕,林国栋,等. CO_2加氢经甲醇串联催化一器化制二甲醚用的高效混合型催化剂, A Highly Efficient Hybrid Catalyst for ″One-pot″ Two-step Catalytic Synthesis of Dimethyl Ether from (CO_2+H_2) via CH_3OH[J],2010.
APA	范俊杰,李海燕,林国栋,&张鸿斌.(2010).CO_2加氢经甲醇串联催化一器化制二甲醚用的高效混合型催化剂..
MLA	范俊杰,et al."CO_2加氢经甲醇串联催化一器化制二甲醚用的高效混合型催化剂".(2010).

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