| Ru/CNT催化纤维二糖加氢制备山梨醇的机理及动力学; Mechanism and kinetics of cellobiose hydrogenation catalyzed by Ru/CNT | |
| 谭雪松(中国科学院广州能源研究所) ; 庄新姝(中国科学院广州能源研究所) ; 邓卫平 ; 张庆红 ; 王野 ; 袁振宏(中国科学院广州能源研究所) | |
| 2010-10 | |
| 关键词 | 钌 碳纳米管 纤维二糖 催化加氢 机理 动力学 Ru CNT cellobiose hydrogenation mechanism kinetics |
| 英文摘要 | 联系人及第一作者: 谭雪松( 1985- ),男, 硕士, 助理研究员。; [中文文摘]引言化石资源的日益枯竭,使得人们对从可再生生物质资源合成化学品和燃料的研究给予了广泛关注[1-2]。木质纤维素是地球上分布最广、产量最多的生物质资源之一。纤维素由葡萄糖通过β-1,4糖苷键连接而成,其分子的刚性结构和高度结晶性使其成为最难转化的多糖[3]。目前通过高温气化或热解转化纤维素为合成气等燃料的工艺过程已经建立[4]。但在温和条件下通过平台分子继而生成油品或化学品的过程还有待开发。山梨醇是纤维素转化中有价值的平台分子之一,可以在较温和条件下通过水汽重整和费托合成等方法合成烷烃燃油和化学品[5-6]。因而,对纤维素催化加氢制备山梨醇的研究将有助于纤维素的有效利用。Fukuoka等[7]报道了在水相体系下,铂/氧化铝催化剂催化纤维素加氢制备山梨醇的反应,在190℃反应24h,山梨醇的收率为25%。Liu等[8]利用高温水形成的独特酸性质,以钌/活性炭为催化剂,245℃反应得到山梨醇,收率为30%。Deng等[9]利用碳纳米管优异的氢吸脱附与溢流性质,以Ru/CNT为催化剂,在185℃反应24h,山梨醇收率达到36%。虽然在催化纤维素加氢制山梨醇的研究方面已取得一定成果,但山梨醇收率不高(<40%),高效催化体系 依旧缺乏, 开展相关基础研究仍十分必要。纤维二 糖是纤维素的次级结构单元, 由两个葡萄糖通过 β-1,4糖苷键连接而成。由于纤维二糖结构与纤维 素类似, 且易于溶解, 故可用于研究纤维素转化的 模型分子[ 10-11] 。 本研究考察了以Ru/ CNT 为催化剂, 水相条 件下催化纤维二糖加氢制备山梨醇的反应。推导了 纤维二糖转化反应机理, 建立了纤维二糖催化加氢 反应的动力学模型, 可为纤维素的催化加氢研究提 供指导。[英文文摘]The production of chemicals or fuels from renewable biomass resources especially cellulose has attracted much attention because of the worldwide demand for less dependence on fossil resources.However,the direct utilization of cellulose is still a challenge because of its robust crystalline structure.Herein,the hydrogenation of cellobiose,a typical cellulose,over carbon nanotube supported ruthenium catalyst (Ru/CNT) was reported.The mechanism of cellobiose conversion was proposed and the kinetic equation was obtained. Based on the kinetic experiments carried out in the range 120- 185℃ under 5. 0 MPa H2 , the reaction rate constants and activation energies of each reaction step in cellobiose hydrogenation were obtained with MATLAB, in which the activation energy for hydroly sis and hydrogenolysis of cellobio se was est imated as 147.1 kJ·mol- 1 and 71.2 kJ·mol- 1, respectively. The obtained kinetic model and some general rules on the catalyt ic hydrog enation of cellobio se may provide impo rtant data for eff icient ut ilization of cellulose.; 国家自然科学基金项目(20625310, 20773099,20873110) |
| 语种 | 中文 |
| 出版者 | 《化工学报》编辑部 |
| 内容类型 | 期刊论文 |
| 源URL | [http://dspace.xmu.edu.cn/handle/2288/3536]  |
| 专题 | 化学化工－已发表论文 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 谭雪松(中国科学院广州能源研究所),庄新姝(中国科学院广州能源研究所),邓卫平,等. Ru/CNT催化纤维二糖加氢制备山梨醇的机理及动力学, Mechanism and kinetics of cellobiose hydrogenation catalyzed by Ru/CNT[J],2010. |
| APA | 谭雪松,庄新姝,邓卫平,张庆红,王野,&袁振宏.(2010).Ru/CNT催化纤维二糖加氢制备山梨醇的机理及动力学.. |
| MLA | 谭雪松,et al."Ru/CNT催化纤维二糖加氢制备山梨醇的机理及动力学".(2010). |
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