| 题名 | 外热式内构件移动床低阶碎煤热解技术研究; Pvrolysis of small-size low-rank coal in indirectly heated moving bed with internals |
| 作者 | 张纯 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2015-05 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 导师 | 许光文 |
| 关键词 | 低阶煤热解 焦油 内构件 二次热解 过程强化 |
| 学位专业 | 化学工艺 |
| 中文摘要 | 我国低阶煤储量约占煤炭总储量的50%以上，资源丰富，低阶煤挥发分含量高，可以提取出丰富的油气资源，而现在以直接燃烧和气化为主的利用低阶煤的方式没有充分发掘其中的潜在价值。热解技术可以在相对较温和的条件下提取低阶煤中高附加值的焦油和煤气，产生的半焦可以燃烧或者气化，因而是实现低阶煤高值化利用的有效方法，但目前尚成熟的无可以利用非粘结性低阶碎煤的热解技术。本研究针对非粘结性低阶煤热解高产率制取高品质焦油技术难题，提出了内构件强化移动床煤热解技术，以解决现有热解技术焦油产率低、重质组分含量高和焦油含尘量高等瓶颈问题。本文首先以依兰长焰煤为研究对象，对其在多种条件下的热解特性进行深入研究，为新型反应器设计和操作条件确定提供参考依据；然后依次分别设计、建立了1公斤级小试、100公斤级放大模式装置及1000吨/年的中试装置，并开展了相应研究工作，验证了内构件强化煤热解技术的先进性和可行性，展示了良好的应用前景。本论文主要研究内容和结果如下： 1.本文在对依兰煤的热解特性基础研究中考察了煤样热解温度、升温速率、粒度、堆积方式和料层厚度等对于焦油产率和品质的影响。结果表明：依兰煤热解产焦油的温度范围为350-500 ℃，提高升温速率、减小煤料粒度会提高焦油的产率，但是焦油中重质组分含量会增加；使生成的热解气穿过较厚的料层会略微降低焦油的产率，但是可以提高焦油中轻质组分的含量。 2.开展了1-kg级新型内构件反应器煤热解制高品质油气小试。利用自制内部加装传热板和中央集气管的新型内构件反应器进行了多种条件下的煤热解实验研究，并与无内构件的常规反应器进行对比，考察了内构件中传热板和中央集气管的作用效果和加热炉温对于不同反应器中煤热解行为的影响。结果表明：当炉温为700 ℃时，与传统的反应器相比，加装传热板和中央集气管的内构件反应器中煤热解时间几乎缩短了50%，煤热解焦油的产率从7.67 wt.%提高到了9.82 wt.%，同时焦油中的轻质组分的含量也有所增加。在外炉温600 ℃到1000 ℃范围内，随着温度升高，传统的反应器中焦油产率从7.89 wt.%降低到了4.77 wt.%，内构件反应器的焦油产率从8.50 wt.%升高到了10.64 wt.%，内构件改变了传统反应器中焦油产率随热解炉温的变化规律。进一步研究表明，传热板以强化传热为主要作用，可显著提高煤样升温速率，而中央集气管也有一定的强化传热作用，但主要是改变气相产物的流动方向由高温区向低温区，通过减少焦油的二次热解反应而提高焦油产率，并对焦油中的重质组分进行原位截留—再裂解，提高焦油中轻质组分的含量，提高焦油的品质。 3. 在进一步100-kg级热解放大模式研究实验中考察了内构件在放大后的反应器中的作用效果以及煤样粒度、加热炉温和煤样水分对于内构件反应器中的煤热解行为的影响，在此基础上开展了内构件移动床放大冷态模拟连续运行实验研究，以确定中试乃至工业示范反应器模式。结果表明：反应器放大后，内构件反应器中煤升温速率仍快于无内构件反应器，焦油的产率为6.11 wt.%，达到了格金焦油产率的87.0%，高于传统固定床反应器的 3.29 wt.%，同时内构件反应器热解焦油中轻质组分含量为71 wt.%，高于传统反应器的67 wt.%，说明放大后的内构件仍具有提高焦油产率和品质的作用。粒度较大的10-50 mm的块煤，热传导效果较弱，煤样的真实升温速率较慢，同时焦油在块煤的高温表面经过了二次热解反应，热解焦油产率低于碎煤，焦油中的轻质组分含量也低于碎煤。随着加热炉温从900 ℃升高到1100 ℃，焦油产率从5.65 wt.%增加到6.34 wt.%，规律与小试的结果一致，焦油中的轻质组分含量从74 wt.%降低到69 wt.%。煤样中的水分过高，煤样升温速率较低，会延长反应所用的时间，焦油产率也比较低，但是焦油中的轻质组分含量较高。在0.6 m×0.35 m×6 m(长×宽×高)的移动床装置和0.2 m×0.175 m×6 m (长×宽×高)的移动床单元中，水分含量为9.53 wt.%的煤料和水分含量约为1 wt.%的半焦均无架拱现象，都可以顺利稳定下料，这为中试内构件移动床结构设计提供了依据。 4. 建立了1000 t/a内构件强化移动床热解中试平台并进行了连续运行热解实验，分别以0-10 mm的两种碎煤（依兰煤和神木煤）和两种碎油页岩（龙口油页岩和北票油页岩）为处理对象，考察了技术的稳定性、调控性、热解制油效果以及炉温的影响等。结果表明，0-10 mm的碎煤和油页岩都可以在内构件移动床反应器中连续热解制高品质油气并且运行稳定，通过设定加热炉温和调节进料、出料速率，可以控制反应器内煤料热解温度在预定范围并保持在最佳工艺条件下稳定运行。在炉温为1000 ℃时，焦油产率可以达到格金焦油收率的80%以上，焦油含尘量在0.1 wt.%左右，焦油中轻质组分含量在70 wt.%以上，焦油品质较高。 本论文通过小试探索和中试验证，证明了内构件移动床技术可以高效热解处理0-10 mm的非粘结性碎煤和油页岩，具有工艺稳定、调控性好和油的产率高、品质好，同时副产高品质热解气等优点，显示良好的产业化应用前景。 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2016-05-03 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/20333]  |
| 专题 | 过程工程研究所_研究所（批量导入） |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 张纯. 外热式内构件移动床低阶碎煤热解技术研究, Pvrolysis of small-size low-rank coal in indirectly heated moving bed with internals[D]. 中国科学院研究生院. 2015. |
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