| 题名 | 基于石墨烯和氮化碳的新型高活性光催化材料研究 |
| 作者 | 刘景海 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2012-05 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 陈 韦 |
| 关键词 | 石墨烯 氮化碳 可见光响应 吸附与活性氧自由基 水还原与氧化 |
| 学位专业 | 物理化学 |
| 中文摘要 | 针对半导体光催化材料在环境治理和太阳能催化转化应用中存在光降解活性低，可见光利用率低，可见光光催化分解水制氢的量子效率低，半导体表面活性位点或助催化剂对水氧化2e/4e催化途径的影响等问题，本论文利用石墨烯修饰半导体表面来提高其吸附及界面光生电子和空穴分离，通过窄带隙氮化碳来提高太阳光谱中可见光的利用，通过增加比表面积来提高可见光光催化制氢活性，利用氮化碳/水界面直接作用来研究水氧化2e/4e过程。 研究结果和创新点如下： （1）通过一步光还原的方法获得了石墨烯/二氧化钛 (TiO2) 表面包裹结构，该石墨烯包裹结构的光降解活性提高了3.4倍，其中石墨烯的功能是通过吸附-脱附不可逆滞后特性来捕获水溶液中有机污染物，利用表面异质结来捕获光生电子，该研究阐明在光降解过程中石墨烯对光电过程和物质传递的作用对于发展石墨烯基杂化光催化材料非常重要； （2）在无任何添加辅助的条件下，常压下热解尿素获得了石墨相氮化碳（g-C3N4），该g-C3N4具有稳定吸附和可见光光降解活性，热解产生的自支持反应气氛和反应温度是该制备技术的关键，该发明的方法使用廉价原料，反应温度易调控，反应器简单，有利于规模化制备； （3）热解尿素制备的g-C3N4的比表面积提高了7倍，在模拟太阳光下使用三乙醇氨作为牺牲剂，光催化制氢的活性提高了4倍。在没有牺牲剂的条件下，g-C3N4在模拟太阳光下能够分解水产生氢气和过氧化氢，H2O2会使g-C3N4失活，通过把反应体系敞开于空气的再生步骤可以使其活性恢复83%，该再生过程与H2O2消耗有关，该研究提供了一个利用H2O2作为O2载体来实现分解水分步式释放出氢气和氧气的模型。 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2012-09-10 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://58.210.77.100/handle/332007/700]  |
| 专题 | 苏州纳米技术与纳米仿生研究所_纳米研究国际实验室_陈韦团队 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 刘景海. 基于石墨烯和氮化碳的新型高活性光催化材料研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2012. |
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