博士论文-X射线吸收谱研究煤热解过程中硫和钙的形态转化

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题名	博士论文-X射线吸收谱研究煤热解过程中硫和钙的形态转化
作者	刘利娟
学位类别	博士
答辩日期	2012
授予单位	中国科学院研究生院
授予地点	北京
导师	崔明启
关键词	煤热解和气化硫钙 K-edge XANES
学位专业	光学
中文摘要	煤的使用过程（燃烧，热解和气化等）中都有含硫气体的释放，这些含硫气体是造成环境污染的一个很重要的因素。因此，在煤使用过程中减少含硫气体的释放是保护环境的一项重要工作。要减少含硫气体的释放，首先要确定煤中硫的形态及其在这些过程中不同形态硫的转化规律。文中用同步辐射X射线近边吸收谱研究了原煤及其热解生成的煤焦中硫的形态，及其钙基添加剂对硫形态转化的影响；同时还研究了这些过程中钙的形态变化，并分析了钙和硫的协和作用。获得了以下几个重要的成果。; (1)用硫的K边X射线近边吸收谱（ XANES）拟合得到原煤中无机硫主要是以黄铁矿和硫酸盐形态存在；有机硫主要是以硫醚，噻吩，亚砜和磺酸盐等形态存在。通过比较不同煤焦中硫的形态得到了不同煤阶的煤中硫的转化规律和煤阶的关系。; (2)在煤热解过程中氢氧化钙添加剂使得更多的硫以硫化钙的形式固定在煤焦中。在低温下热解时氢氧化钙可以促进黄铁矿的分解，同时将硫固定在煤焦中,没有含硫气体释放；在高温下热解时氢氧化钙可以促进磁黄铁矿和硫醚和噻吩的分解，有一部分转化为硫化钙，含硫气体的释放速率增加。整个热解过程含硫气体的释放总量减少。 ; (3)氢氧化钙添加剂在煤焦的碳酸钾催化气化过程中也可以起到固硫作用，并能提高催化气化过程中的反应活性。在气化过程中氢氧化钙添加剂使得煤焦中的硫以硫酸钾的形式固定在煤灰中，有利于钾的循环利用。; (4)氢氧化钙添加剂的固硫效果要比碳酸钙添加剂的固硫效率高。热解过程中添加的钙很大一部分转化为有机钙。在热解后生成的煤焦中碳酸钙，氢氧化钙和硫酸钙同时存在，不过添加碳酸钙制得的煤焦中硫酸钙的含量要比添加氢氧化钙时制得的煤焦中硫酸钙的含量高很多；但是硫化钙和氧化钙仅在添加氢氧化钙的煤焦中存在。; (5) 高钙煤和高硫煤共热解可以促使更多的煤固定在煤焦中，在共热解后生成的煤焦中硫化钙和磁黄铁矿占很大的比例。在低温下，热解有利于无机硫的形成，同时抑制有机硫的分解；而在高温下，则会促进有机硫的分解。高钙煤中的钙主要是以有机钙的形式存在，在热解过程随着热解温度的升高逐渐转化为无机钙。
语种	中文
学科主题	光学
公开日期	2016-02-25
内容类型	学位论文
源URL	[http://ir.ihep.ac.cn/handle/311005/209397]
专题	多学科研究中心_学位论文和出站报告高能物理研究所_多学科研究中心
作者单位	中国科学院高能物理研究所
推荐引用方式 GB/T 7714	刘利娟. 博士论文-X射线吸收谱研究煤热解过程中硫和钙的形态转化[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2012.